人工光合作用可以利用太阳能将地球上的丰富资源转化为必要的物质,以实现可持续发展。近年来,光催化合成过氧化氢(H2O2)引人瞩目,因为H2O2具有广泛的应用,可作为氧化剂和新兴的能源燃料。为了实现更高的太阳到H2O2转化效率,需要克服几个科学上的问题,尤其是合理设计光催化剂。其中有机半导体材料表现出良好的光催化合成H2O2的活性。间苯二酚-甲醛树脂(RF)是一种新兴的光催化剂,它由廉价易得的单体制备,具有电子供体-受体分子结构,可以实现高效率的太阳到化学能转化。但是,RF树脂的一些固有性质阻碍了其光催化活性的进一步提升,比如电荷分离能力差,比表面低下。为了解决这些挑战,需要调节RF树脂的电荷分离和材料传质性质。
图1.内置石墨烯夹层的介孔酚醛树脂光催化剂的设计及合成
图2.催化剂的形貌表征
图3.光催化的性能
图4.夹层石墨烯的作用
图5.对介孔中的流速和物质分布的模拟
通过有限元模拟和一些实验验证,介孔通道有利于流体的加速,O2的富集和H2O2的快速脱出。这些表现无疑进一步加快了H2O2的合成速度,并保证其不被进一步光还原。
总的来说,通过采用具有内置rGO层的介孔酚醛树脂的三明治结构,无金属光催化剂的电荷分离和传质行为均得到了改善。首先,该光催化剂可通过介孔孔道富集O2,然后在具有增强电荷分离能力的石墨烯层上将O2转化为H2O2,最后迅速从催化剂层中脱附产生的H2O2。传质的增强将扩展传统三明治光催化剂的功能。从实际应用的角度来看,这为三明治结构光催化剂带来了新的思考——除了电荷分离外,对底物/反应中间体的吸附/脱附和对产物的选择性也要赋予相应的设计。这种无金属光催化界面复合概念可以为开发其他高效仿生光催化系统提供一些启发。
论文信息:
Exceptional Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production from Sandwich-Structured Graphene Interlayered Phenolic Resins Nanosheets with Mesoporous Channels
Qiang Tian, Xiang-Kang Zeng, Chen Zhao, Ling-Yan Jing, Xi-Wang Zhang, Jian Liu
Adv. Funct. Mater. 2023, 2213173
DOI:10.1002/adfm.202213173
论文网址:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202213173
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