在全球能源格局持续变革的大背景下,清洁能源和高附加值化学品的需求呈现出迅猛增长的态势,甲烷的高效转化成为化学领域至关重要的研究焦点。甲烷作为天然气和页岩气的最主要成分,储量极其丰富,在化学合成领域蕴含着巨大的潜力,是极为理想的碳源。
然而,甲烷分子的化学性质高度稳定,这种稳定性为其转化带来了诸多棘手难题。传统的工业转化工艺通常需要在高温高压的苛刻条件下进行,能耗巨大。特别是在制备需要通过C-C耦合反应生成的高价值产物时,平衡其转化率和选择性更是面临诸多困难。
该研究成果以Methane oxidation to ethanol by a molecular junction photocatalyst为题发表于《Nature》上。论文第一作者为谢吉嘉,2019年毕业于英国伦敦大学学院,2020年起就职于中国石化北京化工研究院。通讯作者为清华大学唐军旺教授、中国科学技术大学黄伟新教授、英国卡迪夫大学C. Richard A. Catlow院士和香港大学郭正晓教授。
为证实这一发现,应用CTF-1进行了光催化甲烷活化实验,发现当水和氧气同时存在时,乙醇的生成量大幅增加。同时与典型的无机光催化剂 TiO2 和聚合物催化剂 g-C3N4 相比,CTF-1 在活性和选择性上均展现出显著优势。TiO2 但同样条件下仅生成 CO2,g-C3N4 可以将甲烷转化为乙醇,但其产量和选择性较低。 CTF-1 产生的乙醇量是 g-C3N4 的5倍且选择性达到 79%。为进一步提高活性,对 CTF-1 进行了 Pt 修饰,结果表明 3wt% PtOx 的引入使乙醇产量提高近 50%,同时保持约 80% 的选择性。
原文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-025-08630-x
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