天津大学张雷、杨静团队 Nat. Commun.：受机械门控蛋白启发，两性离子水凝胶实现纯水中高灵敏的压力传感，用于静默通讯系统

2023-01-14 来源：高分子科技

人类敏感的触觉依赖于皮肤中的机械感受器在感受外部压力时将机械力转化为电生理信号。研究表明，Piezo机械门控蛋白在触觉的形成中发挥关键作用。触觉的形成过程为皮肤机械感受器上的机械门控离子通道，在外力刺激下Piezo压电蛋白打开，诱导离子进行跨膜运动，形成离子电流并通过神经元传递到大脑。

在当前仿皮肤触觉材料中，离子皮肤具有透明性高、生物相容性好、离子导电性好等优点、还具有与人类皮肤相近的模量，能够作为离子机械感受器更好地模仿人类皮肤。但目前普遍认为压力传感机制中，离子添加物（如离子液体、无机盐或电解质盐）是影响离子皮肤的传感灵敏性的关键因素，而不同聚合物本身的结构性质对于材料灵敏度的影响往往被忽略。设计开发具有本征高灵敏性的不需要添加任何离子填料的水凝胶材料极具挑战。

受Piezo机械门控蛋白的启发，天津大学化工学院张雷、杨静团队报告了一种全新的力诱导离子生成压力传感机制，即外力作用可使凝胶内部离子数量瞬时增加从而显著增强凝胶中的离子电流，从而灵敏感知外界微小压力。这一机制对于新型高灵敏的离子皮肤传感器的理性设计具有重要意义。（图1）相关结果“Force-Induced Ion Generation in Zwitterionic Hydrogels for a Sensitive Silent-Speech Sensor”发表于国际知名期刊《Nature Communications》（IF=17.694）。天津大学化工学院的博士研究生徐思佳和苏州大学物理科学与技术学院的俞颉翔教授为论文的共同第一作者，张雷教授和杨静副教授为通讯作者。该研究得到了国家重点研发计划项目和国家自然科学基金面上项目的支持。

图1 （a）人类皮肤的机械门控触觉传感机制和（b）两性离子水凝胶的力诱导离子产生传感机制示意图。

本工作通过实验研究了两性离子水凝胶和非离子水凝胶两类凝胶材料在不添加任何离子的纯水环境中受外力作用时其内部的离子含量变化，证明两性离子（聚甲基丙烯酸羧甜菜碱)(PCBMA)水凝胶，能够在外力的作用下产生离子；之后通过密度泛函理论计算对力诱导离子生成机制进行了讨论，证明两性离子聚合物链上正负电荷基团之间的距离在外力作用下减小从而诱导周围的水分子发生解离，凝胶体系中离子数量增加，离子电流增强。此外，两性离子链上正负电荷基团还能够为生成的离子提供迁移的通道，促进离子的快速传输(图2)。

图2 水凝胶中的力诱导离子生成。实验表征与密度泛函理论计算结果。

作者测试了纯水中两性离子凝胶与非离子凝胶的压力响应灵敏度，结果表明在微小压力（0-0.8 kPa）下， PCBMA水凝胶的灵敏度（S）为5.92±0.45 kPa^-1是非离子水凝胶的5倍。移动离子的添加提高了两性离子凝胶与非离子凝胶的电导率但是对其灵敏度无明显影响。结果表明，PCBMA水凝胶的压力响应灵敏度依赖于特殊的力诱导离子生成机制，该机制与材料本身的化学结构有关，与移动离子的添加无关。同时，基于独特的力诱导离子生成机制，添加了低温保护剂的PCBMA水凝胶在表现良好的抗冻性能，可作为低温下灵敏的压感传感器(图3)。

图3 水凝胶的电导率和在室温与低温条件下的灵敏度。

作者进一步考察了材料响应时间快慢的影响因素，结果表明，对于不同单体水凝胶，弹性模量，移动离子的加入量和含水量都不是响应时间的决定因素；而对于同一种单体的水凝胶，聚合物网络的交联度起着关键作用。作者指出，凝胶材料响应时间的快慢是由聚合物网络的化学结构决定的，包括聚合物链上的带电基团和聚合物网络的交联度。高交联度的两性离子PCBMA水凝胶的最快响应时间可达~38ms，与人类皮肤（30-50ms）相当（图4）。

图4 水凝胶的响应时间。实验表征与有限元模拟表征。

作者基于高灵敏性的PCBMA水凝胶开发出了一种能够灵敏采集用户喉部肌肉振动的新型喉戴传感器，该喉戴传感器克服了当前静默通讯技术所面临的可控性差，信噪比低的问题，能够在不借助声音和可识别动作的情况下实现用户之间或用户与计算机之间的无声通讯。

图5 喉戴静默通讯传感器示意图与信号展示。

最后，作者基于喉戴传感器开发了通用的无声语音交流系统（TW-SSRS），该系统的信号识别准确率为95%，具有良好的用户适用性，运动适用性和抗干扰性，与目前开发的静默通讯手段相比具有显著优势。

图6 基于喉戴传感器的通用的无声语音识别系统（TW-SSRS）。

论文信息：Force-Induced Ion Generation in Zwitterionic Hydrogels for a Sensitive Silent-Speech Sensor. Sijia Xu^#, Jie-Xiang Yu^#, Hongshuang Guo, Shu Tian, You Long, Jing Yang*, Lei Zhang*. Nature Communications. 2023, 14:219.

全文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-35893-7

通讯作者简介

张雷，天津大学化工学院生物化工系教授、系主任、博士生导师，国家自然科学基金优秀青年基金获得者。主要研究方向包括生物化工与合成生物学、低温保护、功能材料、海洋涂料等。已在Nature Biotechnology, Nature Communications, JACS, Angew, Chemical Reviews, AIChE Journal, CES, Research, Engineering等期刊发表论文100多篇。

杨静，天津大学化工学院副教授、博士生导师。主持国家级重点项目、国家自然科学基金、天津市基金、教育部博士后基金等项目。主要研究方向为细胞保存、仿皮肤材料、合成生物学等。已在Nature Communications, Advanced Functional Materials, Chemical Reviews, Small, AIChE Journal等刊物发表第一作者/通讯作者SCI论文近40篇。

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（责任编辑：xu）

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