水凝胶由于其仿生结构是制备柔性电子和人机界面（HMI）的理想材料，然而，水凝胶暴露在空气中后，水分很容易流失，造成材料稳定性下降甚至失效，制备具有保湿能力的水凝胶是亟待解决的挑战。传统的保湿方法包括物理封装和加入高浓度吸水小分子（如盐、多羟基化合物和有机离子化合物等），这些方法具有一定局限性，物理封装会改变水凝胶表面/界面性质，而加入小分子则存在由小分子渗出引起的皮肤免疫反应等问题。近期，加拿大阿尔伯塔大学Hongbo Zeng（曾宏波）教授课题组报道了一种由皮肤角质层启发的本征保湿抗冻两性离子水凝胶，该水凝胶仅由吸湿性的高分子骨架和结合水构成（如图1所示），在不加入任何小分子保水剂和物理封装的情况下，该水凝胶可以在特定湿度下保持稳定的组成，并在较宽湿度范围（≥40% RH）展现出类似皮肤的柔性，同时展现出超高拉伸性（2000%），优秀弹性和导电性，该水凝胶被成功应用于柔性智能传感器监测人体运动和生理信号，并实现智能书写识别。

图1 .本征保湿两性离子水凝胶设计思路。

  该水凝胶的本征保湿性是通过引入具有高亲水性和吸湿性的两性离子高分子（N,N-二甲基（丙烯酰氨基丙基）铵丙烷磺酸盐，DMAAPS）水凝胶网络，同时去除体系中的自由水实现的。通过系统研究三种典型亲水聚合物（非离子、单一离子和两性离子），作者发现，不同于非离子聚合物在去除自由水后的刚性，两性离子聚合物在去除自由水后展现出优异的柔性，当相对湿度从80%降至40%时，其杨氏模量仅从54 kPa增加到118 kPa，如图2所示。结合水由于其与聚合物链的强相互作用，相对不容易流失，赋予了水凝胶材料优异的耐候性，同时，由于结合水不会结冰，材料DSC曲线低至-100 °C也未展现出结冰峰，体现了其良好的本征抗冻性。动态交联机制的运用使得该水凝胶具有优秀的自修复性能，可以反复自愈合，并承受超500%应变，如图3所示。

图2. 两性离子水凝胶的保湿性以及其与其他亲水聚合物的对比。

图3. 两性离子水凝胶的抗冻性和自修复性能。

  该水凝胶可作为一种出色的柔性传感器人机界面，能够实时、灵敏地检测人体运动和生理信号，通过双通道信号采集和机器学习算法，作者建立了一种高精度的智能手写识别平台，相比于传统水凝胶，该本征保湿水凝胶展现出更高的信号质量和传感稳定性，实现了优异的训练模型分类准确率（96%），如图4所示。该方法为水凝胶设计提供了一种新思路，并在可穿戴、舒适、智能和可定制的人机界面（HMI）领域具有很好的应用潜力。

图4. 两性离子水凝胶传感器实现智能手部书写识别。

  这一成果近期以“Stratum Corneum-Inspired Zwitterionic Hydrogels with Intrinsic Water Retention and Anti-Freezing Properties for Intelligent Flexible Sensors” 为题发表在 Advanced Functional Materials上，文章的第一作者是阿尔伯塔大学化工与材料系、中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所的武盟博士，通讯作者为曾宏波教授。

  论文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202422755