西安工业大学张红梨/西工程大杨杰 SPT：纳米纤维素插层的抗溶胀MXene纳滤膜用于抗生素废水高效净化

2022-10-26 来源：高分子科技

抗生素是医疗废水中的主要污染物之一，具有固有的生物毒性和机体耐受性，对生态系统及人体健康带来巨大危害。近年来，针对抗生素废水的高效处理发展了多种方法，如生物处理、高级氧化法、吸附法和膜分离等。纳滤膜分离技术以其分离效率高、能耗低、操作简单、环境友好等优势，在抗生素废水处理方面具有广阔的应用前景。特别是随着二维纳米材料的兴起，以Ti₃C₂T_x（T_x= F，O、OH）为代表的过渡金属碳/氮化物（MXene）具有刚性的二维层状结构、高长径比和表面亲水性等特点，被视为膜分离领域具有前景的候选材料。然而，Ti₃C₂T_x表面高的亲水性促使水分子容易吸附到MXene纳米片层间，导致膜材料产生溶胀问题，这使得Ti₃C₂T_x MXene膜实际性能远低于理论预测。

针对上述问题，西安工业大学青年教师张红梨课题组将柔性、亲水的羧基化纤维素纳米纤维（CNFs）引入到Ti₃C₂T_x MXene纳米片层间，来提升膜层间通道结构的稳定性（图1）。CNFs和Ti₃C₂T_x纳米片之间强烈的氢键可发挥“桥梁作用”，将相邻的Ti₃C₂T_x纳米片连接起来，有效地固定了层间距离，提升了Ti₃C₂T_x膜的抗溶胀性能；此外，CNFs的插入还可实现对Ti₃C₂T_x层间传输通道结构和界面的精细化调控，为分子的快速和选择性传输创造合适的开放间隙。该成果以“Nanocellulose-intercalated MXene NF Membrane with Enhanced Swelling Resistance for Highly Efficient Antibiotics Separation”为题发表在膜分离领域国际Top期刊Separation and Purification Technology上，西安工程大学校聘副教授杨杰为本文共同通讯作者。

图1 Ti₃C₂T_x/CNFs复合纳滤膜制备过程示意图

图2 （a）膜的XRD结果；（b）膜的XPS全谱图；（c）Ti₃C₂T_x膜的高分辨XPS C1s谱图（d）Ti₃C₂T_x/CNFs复合膜的高分辨XPS C1s谱图

图3（a）Ti₃C₂T_x膜和（b）Ti₃C₂T_x/CNFs膜SEM表面形貌；（c）Ti₃C₂T_x膜和（d）Ti₃C₂T_x/CNFs膜AFM表面粗糙度分析；（e）Ti₃C₂T_x膜和（f）Ti₃C₂T_x/CNFs膜SEM截面形貌;（g）Ti₃C₂T_x/CNFs膜截面元素分布

图4 膜对无机盐Na₂SO₄的分离性能（a）水通量（b）截留率；（c）膜的水接触角；（d）膜的Zeta电位变化

通过优化Ti₃C₂T_x/CNFs的比例、调控复合膜的层间通道结构，所制备的Ti₃C₂T_x/CNFs膜对抗生素分子表现出高的截留率（对阿奇霉素截留率达到~99.0%）和水渗透通量（26.0 L m^-2 h^-1 bar^-1）。并且，膜在错流过滤过程中连续工作76 h仍能保持高的选择性和水通量，表明其优异的抗溶胀性质。他们推断Ti₃C₂T_x/CNFs膜的分离机理除了孔道尺寸筛分、电荷作用外，还由于插入的CNFs具有良好的富集、吸附功能。超细互联纳米纤维网络结构的CNFs就像“天然水生植物”一样，通过吸附效应实现抗生素废水的天然净化。

图5 膜对抗生素的分离性能（a）水通量（b）截留率；（c）Ti₃C₂T_x/CNFs膜与最近报道纳滤膜的性能比较；（d）膜对四环素分离性能的长期稳定性

图6 （a）膜对四环素静态吸附前后的UV-vis；（b）Ti₃C₂T_x/CNFs膜在不同pH下对四环素的分离性能；（c）Ti₃C₂T_x/CNFs膜分离机理示意图

论文信息：

Hongli Zhang* Yiling Zheng, Hongwei Zhou, Shilin Zhu, Jie Yang*. Nanocellulose-intercalated MXene NF Membrane with Enhanced Swelling Resistance for Highly Efficient Antibiotics Separation. Separation and Purification Technology 2022, 122425.

https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122425

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（责任编辑：xu）

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