在催化过程中，催化剂表面往往会被含氧物质所覆盖导致失活。通过碳包裹合金结构的方式，可以有效防止合金浸出和聚集等现象，从而显著提升其稳定性。通常选择活性碳、碳气凝胶、碳黑、碳纤维以及MOFs衍生碳材料等作为载体。其中，MOFs衍生碳材料以其丰富的活性位点和理想比表面积等显著优势脱颖而出，然而，其在反应后可能出现的活性金属聚集或浸出、成本较高以及材料种类相对单一等问题。
木质素是自然界中富含芳香结构、高碳含量（＞60 wt.%）的可再生碳源，作为功能化碳基催化剂载体具有巨大潜力，然而其原有的高聚集态结构限制了基团的暴露与活化。前期工作通过羧化（AIChE Journal, 2022；AIChE Journal, 2024; Angew. Chem. Int. Ed. 2023）、胺化（ACS Catal. 2022；Chem. Eng. J.,2024）、磷化（Ind. Eng. Chem. Res., 2023）等对木质素进行结构修饰调控构筑了系列木质素衍生碳基催化剂，并应用于OER/HER/ORR电催化和生物质催化转化等领域。木质素通过部分开环氧化氨解改性，引入适量酰胺基作为配位基团，提高与金属的配位，从而自助装形成木质素-金属超分子框架复合物（Lignin-Metal Supramolecular Framework, MSF@Lignin）。MSF@Lignin复合物结构对其热解过程和对应催化剂结构及其构效关系等的影响规律仍不清晰。
图2 木质素分子量对所形成催化剂形貌的影响
图4.催化剂稳定性测试后的结构变化
图5.不同催化剂原位Raman表征和DFT理论计算
本文研究了由不同分子量木质素前驱体形成 CoRu@OALC 催化剂的电催化性能和结构演变过程。由低分子量木质素衍生的 CoRu@OALC-EtOAC 形成了富含缺陷的类石墨状碳层，有利于活性位点的暴露并增强了催化活性。然而，长期的高电流密度测试显示明显的结构重构现象，包括金属浸出和碳层重构。由高分子量木质素形成的 CoRu@OALC-Residual 则形成了无定形碳结构，表现出卓越的结构稳定性。原位Raman和 DFT 计算进一步阐明，富含缺陷的碳层（如 CoRu@OALC-EtOAC 中的碳层）会促进活性中间体的吸附，加速结构重构。而 CoRu@OALC-Residual能保持结构稳定，在长期运行条件下保持催化剂的完整性。
该研究以“Molecular Weight Engineering Modulates Lignin-Metal Supramolecular Framework to Construct Carbon-Coated CoRu Alloy for Effective Overall Water Splitting”为题发表于Advanced Materials。2024级博士研究生陈达朗为第一作者，广东工业大学邱学青教授和林绪亮教授为通讯作者，秦延林教授在理论计算方面提供了重要指导。
原文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202501113
通讯作者简介
邱学青教授，博士生导师，加拿大工程院外籍院士。现任广东工业大学校长。 国务院特殊津贴专家，国家杰出青年科学基金获得者。兼任广东省科协副主席，全球华人化工学者学会会士，中国化工学会常务理事，广东省化工学会执行理事长，第七、八届国务院学科评议组（化学工程与技术学科组）成员，《Carbon Research》《高校化学工程学报》等期刊副主编。
主要从事工业木质素的资源化高效利用及新型萃取工艺方法的研究，获得国家技术发明二等奖2次（均排名第一），部省级科技一、二等奖8次，中国专利优秀奖4次，广东省专利金奖2次。获国家教学成果一等奖1次、二等奖2次。获 “何梁何利基金科学与技术进步奖”“光华工程科技奖”、“闵恩泽能源化工奖杰出贡献奖”等。
林绪亮，教授，博士生导师，青年珠江学者。聚焦生物质资源高值化利用研究，主要从事工业木质素的功能改性及在化工、环境与能源领域的应用。以第一或通讯作者在AIChE Journal、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Materials等期刊发表论文50余篇，Google引用h指数33，授权发明专利30余件。主持国家自然科学基金面上项目、重点项目（参与单位负责人）和青年基金项目、广州市科技菁英“领航”项目等项目。入选2024 年斯坦福大学全球前2%顶尖科学家榜单等，作为核心骨干荣获广东省技术发明一等奖。担任Advanced Powder Materials、Rare Metal 、Renewables等期刊青年编委。兼任广州市科学技术协会委员会委员、广州市青年科技工作者协会监事长。
