广西大学徐传辉教授 CEJ：具有电/光热升温功能的柔性可穿戴相变复合材料用于个人热管理与人体运动检测

2024-03-19 来源：高分子科技

近年来，个人热管理 (PTM) 技术作为一种节能、实用、便捷的温度管理策略备受关注。其中，热能储存（TES）是设计 PTM 设备的关键。在各种TES策略中，相变材料（PCM），如烷烃、脂肪酸、聚乙二醇（PEG）和石蜡，由于其高潜热和可逆的热调节，已在PTM领域得到广泛应用。在目前报道的相变材料中，PEG由于其高固液变化潜热和环境友好性，在热能存储方面是极具竞争力，但在相变时容易泄漏，限制了可穿戴热管理场景中的应用。此外，柔性传感器在PTM领域的潜在应用也引起了广泛关注。可穿戴电子设备可通过机械变形引起的电阻变化来捕捉运动信号，从而监测人体运动。目前，开发具有光热和电热功能的复合相变材料在可穿戴热管理领域具有实际应用价值，PTM设备中实现多模式热管理和传感性能的功能集成仍然具有挑战性。

近日，广西大学徐传辉教授课题组通过胶乳成膜和压制工艺制备了一种具有PTM和人体监测功能的三明治结构相变复合材料（SSPCC）：乙烯-醋酸乙烯酯共聚物（EVA）/聚乙二醇（PEG）复合膜为中间层，水性聚氨酯（WPU）/碳纳米管（CNTs）膜为顶层和底层。WPU/CNT膜作为三明治结构的上层及下层，其在填充了3 phr CNTs的条件下电导率和拉伸强度分别可以达到2.83 S/m和12.96 MPa。由于夹层结构的多重协同效应，SSPCC表现出优异的柔韧性（断裂伸长率约为1173%）与良好的电热/光热性能。当PEG的质量比达到50 wt%时，柔性EVA/PEG作为内层在相变过程中具有71.45 J/g的熔融潜热和65.79 J/g的冷冻潜热。该相变复合材料具有良好的信息加密和运动监测能力，在可穿戴个人热管理和医疗设备中具有很好的应用前景。

图 1 柔性SSPCC的制备及结构

通过胶乳成膜和压制工艺制备SSPCC（图1）。首先通过胶乳成膜制备出WPU/CNT膜和EVA/PEG膜。将两片干燥的WPU/CNT薄膜切割成合适的形状。随后，将不含CNT的膜的表面牢固地层压到EVA/PEG膜上，在模压后形成三明治结构。WPU/CNT膜不是均匀的膜，CNT在成膜过程中沉积在WPU网络底部，表现出高导电性。因此，在模压过程中选择合适的压力来保护CNT的导电路径是至关重要的。此外，高温高压将不可避免地影响EVA/PEG中间层的可逆相变能力。选择合适的压力和温度是制备SSPCC的关键。

图 2 柔性SSPCC的力学性能

力学性能对于柔性复合相变材料是十分重要的（图2）。由于碳纳米管在WPU基体中的增强作用。碳纳米管会限制WPU在外力作用下的变形，使薄膜强度和模量显著提高。有趣的是，在压制形成三明治结构之后，柔性SSPCC表现出3.05 MPa的拉伸强度和1173%的断裂伸长率。

图 3 柔性SSPCC的储热能力

储热能力是相变材料的一个重要性质（图3）。相对较低的Tm便于在EP50膜中储存热量以用于身体热量管理。PEG晶体的熔化意味着外部能量的输入，而结晶将伴随热量的释放。EP30和EP50的包封效率与EVA/PEG膜中PEG的含量相似。EVA/PEG膜的储能效率也与PEG含量成正比，这意味着潜热的释放可以通过调节PEG的量来调节。EP50膜的XRD特征衍射峰在加热-冷却循环后变化很小，表明EP50在可逆相变过程中具有良好的稳定性。

图 4 柔性SSPCC的电加热性能

对于在电热模式下运行的PTM器件，电-热驱动性能至关重要（图4）。材料表面的饱和温度与施加电压的平方成正比，满足焦耳加热定律。SSPCC具有精确的热管理能力，可以在7~9.5伏的低电压下作为加热器，为人体缓冲环境温度波动。实验还证明了柔性SSPCC电加热性能具有良好的稳定性，从而满足个人对温暖和舒适的需求。

图 5 柔性SSPCC的光加热性能

由于CNT的光热效应，SSPCC可以在近红外光下快速吸收能量。移除光源，储存的热量将立即释放（图5）。SSPCC在125 mW/cm²功率下照射200 s时表现出优异的光热转换效率（76.39%）和高峰值温度（63.3°C）。该材料在关灯后表现出热释放，表现出80 s的热量释放平台，显示出良好储热性能。由于其优异的温度调节能力，SSPCC可以缓解人们从炎热的室外进入房间时温差带来的不适。当人进入室内时，由于EP50层中的相变功能，材料表面温度不会迅速降低，向人体释放热量约40秒，起到缓冲温差的作用。

图 6 柔性SSPCC的传感功能

由于出色的机械性能和良好的导电性，柔性SSPCC在监测人体运动方面表现出潜力（图6）。SSPCC可作为传感器检测到手指关节轻微停顿的细节，以及手指快速弯曲、手腕弯曲、肘部弯曲和膝盖弯曲等人体关节活动的信号。

该研究以“A flexible wearable phase change composite with electro-/photo-thermal heating for personal thermal management and human body motion detection”为题发表于《Chemical Engineering Journal》，通讯作者为广西大学徐传辉教授，第一作者为广西大学化学化工学院2022级硕士研究生罗天文。该研究工作得到国家自然科学基金（22175044）、广西自然科学基金（2023GXNSFDA026049）的资助。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.150443

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（责任编辑：xu）

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