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浙工大周密教授课题组 ACS AMI:荧光聚合物自组装策略的科研转化,用于构建OSCC诊断纸基传感器
2023-05-12  来源:高分子科技

  浙江工业大学周密教授课题组长期聚焦于聚芴基荧光共聚物材料的设计与合成,特别是近年来在荧光聚合物自组装领域取得一系列进展(European Polymer Journal, 2018, 103, 304-311. European Polymer Journal, 2019, 112, 248-254. Macromolecular Rapid Communications, 2021, 42, 4, 2000544. Macromolecular Rapid Communications, 2021, 42, 16, 2100248.)。基于以上研究基础,为将科研成果转化、将所设计的荧光聚合物用于提升口腔鳞状细胞癌(OSCC)的无创诊断准确率,周密教授课题组和浙江大学医学院附属第一医院口腔科合作、构建一种基于荧光聚合物复合自组装胶束的双层纸基荧光传感器。这种纸基传感器结构上由负载复合荧光聚合物胶体PF-PDMTP/对苯二酚(HQ)的荧光层和负载氧化酶的反应层所组成。传感器对唾液样本中乳酸和胆碱含量的同步检测应具有高精度、高选择性、高稳定性等特点,以实现对OSCC的高诊断准确率。


  作者通过荧光共聚物PF-PDMTP中两种荧光团(聚芴和卟吩)在球形组装体中的差异化分布(前者集中在组装体核心,后者则存在于组装体壳层),实现了组装体的红、蓝双色荧光发射,并以此通过物理吸附作用制作出显示鲜亮红色的纸基传感器。得益于氧化酶对目标底物(乳酸和胆碱)的特异性高效氧化,由HQ氧化所生成的苯醌类物质能够通过荧光能量转移对两种荧光团产生差异化的荧光猝灭效果,整体表现为红色荧光的猝灭。与此同时,双层设计的纸基传感器通过液体在纸片中的水平和垂直迁移使检测中底物氧化和荧光响应性猝灭两个过程得以分离,降低了样品溶液中有色成分对结果的影响,使得这种灵敏的色彩变化可通过智能手机扫描识别来实现对底物浓度的定量分析。


  该传感器不仅具有较高的检测精度,整体检出限(LOD)达到了μM级的水平,而且还结合了聚合物胶束优秀的稳定性,能够经受长时间的储存,且不易受唾液样本中其他物质的影响。为验证纸基传感器在诊断中的实际应用前景,作者对比了传感器和HPLC对唾液样本的检测结果,明确了传感器和唾液检测在OSCC无创诊断中的重要价值。在划定的阳性标准下(乳酸浓度0.3 mM以上且胆碱浓度30 μM以上),传感器对OSCC的筛查准确率超过了83%。这项工作为聚合物基荧光传感器提供了一种新的制作策略。



1 通过合成的复合荧光共聚物胶体制备用于唾液样本快速检测的双层纸基荧光传感器。 



2聚合物复合胶体对H2O2的高灵敏响应和相关响应机制。 



3 纸基传感器对于乳酸和胆碱的稳定且精确的灰度响应性。 



4 纸基传感器在临床试验中表现出对目标底物的高度选择性和对样本稳定且出众的检测能力。


  以上研究工作日前“A Paper-Based Fluorescent Sensor for Rapid Early Screening of Oral Squamous Cell Carcinoma”为题,发表ACS Applied Materials & Interfaces》。论文的第一作者为浙江工业大学的博士研究生何泽坚,浙江工业大学周密教授、浙江大学医学院附属第一医院余丹副主任医师、佐治亚理工/埃默里大学张冬博士为论文通讯作者。


  论文链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.3c03545 

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(责任编辑:xu)
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