传统的电子设备，新兴的可穿戴电子设备和软体机器人等，普遍具有恒定的力学状态，不会随时间或工作条件变化而改变。然而静态力学特征越来越无法满足复杂场景的应用需求。相比于传统的刚性材料或软质材料，力学性能可转变的动态材料可以适应较为复杂的外部环境，按需实现刚度等力学性能转变，在智能柔性电子，可重构设备以及人造肌肉等领域显示出巨大的潜在应用价值。然而目前基于其它机理的力学转变策略，比如动态共价或非共价键、刺激响应材料、玻璃化转变等等，普遍无法实现较大程度的力学转变，从而限制了其在复杂环境中的应用。因此，如何在力学可转变体系中实现更大程度的刚度或模量改变是仍需解决的一个重要挑战。

  鉴于此，近日，四川大学高分子科学与工程学院杨伟教授团队利用结晶性聚合物的结晶-熔融或熔融-结晶可逆转变特性，提出了相变介导的力学动态转变凝胶，即通过结晶性聚合物在热刺激下的相转变来控制凝胶宏观力学性能转变。采用原位聚合交联策略，以熔融状态下的聚乙二醇（PEG）为凝胶介质，热引发诱导前驱液形成三维交联网络将PEG束缚其中，得到动态相变凝胶（图1）。由于相变材料物理状态的变化（固-液或液-固），复合凝胶在相变前后能够发生10⁵级别的模量转变，同时三维交联网络含量可用于调控相变凝胶力学转变程度，从而使得可根据不同应用场景的要求，按需调控其动态力学转变。相关工作以“Phase Change Mediated Mechanically Transformative Dynamic Gel for Intelligent Control of Versatile Devices”为题发表在Materials Horizons（DOI: 10.1039/D0MH02069A）上。

图1.动态相变凝胶的制备以及相应的力学转变。

  采用原位聚合交联策略实现了三维交联网络对相变材料的原位封装，可防止相变材料在熔融状态下发生泄漏，同时又能带来力学均一性。动态热行为和热机械性能表征证明了动态相变凝胶在温度刺激下会发生可逆的结晶熔融转变，从而引起模量最高达10⁵级别转变。此外，由于交联网络会对相变材料的结晶有一定的抑制作用，通过调控交联网络含量，可控制相变凝胶的结晶程度，进而实现相变凝胶不同程度的力学转变，以适应不同应用场景的需求。

图2.相变凝胶的热力学表征。

  本工作提出了一种可用于控制复合材料力学动态转变的通用策略。作者也展示了基于该策略的力学转变动态凝胶在界面粘附，形状记忆抓手以及温度预警传感器等领域的应用潜力。

图3.动态相变凝胶在热界面粘附中的应用

图4.相变凝胶在仿生抓手方面的应用

图5.动态相变凝胶在高温预警传感器方面的应用

  论文的第一作者为四川大学博士生赵星，通讯作者为四川大学杨伟教授和柯凯副研究员。研究工作得到了国家自然科学基金（51873126， 52003170）的资助与支持。

  原文链接：https://doi.org/10.1039/D0MH02069A

  课题组网站：http://www.polymeryangscu.com/