自然界中的植物卷须、捕蝇草和章鱼触手等柔性结构,能够通过内部应力的产生、传递与释放,实现弯曲、抓取和快速形态转换。这类运动通常并非仅依赖单一驱动力,而是由结构支撑、能量储存和局部刺激协同调控。受此启发,研究人员开发了多种响应性软驱动材料,其中软体驱动器要完成复杂动作,既需要可编程的形变路径,也需要足够且可调的驱动力。形状记忆聚合物能够储存恢复能量并输出较强驱动力,但材料网络确定后,恢复行为和力值通常难以在使用阶段继续调节;水凝胶虽易于变形,但力学输出却往往有限。因此,如何在同一软材料体系中兼顾形状记忆路径的稳定编程与驱动力的动态调节,成为当前智能水凝胶驱动器研究亟待解决的关键科学问题之一。
近日,安徽理工大学张晓勇团队联合华东师范大学张利东教授报道了一种多孔形状记忆聚合物/水凝胶复合执行器(SMP-Net gel)。该研究将形状记忆聚合物骨架(GPCL-MA)与 PAM/PVA 水凝胶网络整合:前者设定整体形状恢复路径,后者作为可由离子调节的内部力储库。由此,宏观形变路径与驱动力调节被纳入同一材料结构中。
2026年9月26日,该工作以“A Dual-Driven Hydrogel Actuator with Programmable Driving Force Enabled by a Shape-Memory Scaffold and Ion-Regulated Internal Force Reservoir”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。该研究工作得到了安徽理工大学青年科技基金项目(2024JBQN0017)、国家自然科学基金(52373263)的资助及安徽理工大学校分析测试中心的支持。
SMP-Net gel 的构筑过程如图1所示。研究先制备具有互连孔隙的 GPCL-MA 骨架,再将 PAM/PVA 水凝胶前驱液引入孔隙,经冷冻和紫外聚合形成互穿结构。骨架负责储存形状记忆能量并引导整体恢复;受限在孔隙中的水凝胶则通过界面接触和机械嵌合向骨架传递内力。离子改变水凝胶链聚集与氢键作用后,复合材料的内部约束随之变化,从而调节形状恢复过程。

图1 多孔 SMP-Net gel 的构筑与离子调节驱动原理
在力学测试中,水凝胶的引入提升了复合材料的变形能力和承载表现:最大应变由单独 SMP 骨架的 79% 提高至 100%,最大应力由 0.50 MPa 提高至 0.91 MPa。进一步改变离子种类后,Hofmeister效应可重新调节 PAM/PVA 链间作用,复合材料的应变约在 43%-140% 范围内变化,应力约为 0.83-1.80 MPa,杨氏模量约为 1.15-6.17 MPa。相关力学曲线和性能对比见图2,说明离子处理能够改变材料强度与变形能力之间的平衡。

图2 不同离子环境下SMP-Net gel的力学性能调节
离子调节也体现在动作速度上。经热编程的 SMP-Netgel 可由 NIR 光照触发恢复;在相同测试条件下,NaCit 处理样品约 20 s 完成恢复,未处理样品约需 40 s,而 CaCl2 处理样品约需 80 s。增强光照或缩短照射距离也会加快恢复,表明动作动力学由光热激活与水凝胶内部作用共同影响。通过选择照射区域,还可使局部结构依次恢复。图3集中展示了不同离子处理下的恢复过程,以及光照条件和局部刺激对动作的调节。

图3 离子调节的NIR形状恢复与局部驱动
分子动力学模拟为这种差异提供了分子层面的解释。CaCl2环境下,PAM/PVA 链相对分散;NaCit环境则促进链逐渐聚集,并形成更密集的氢键网络。模拟得到NaCit体系的静电和范德华相互作用能分别为 1637 和 2322 kJ/mol,高于 CaCl2体系的1011和1500 kJ/mol。图4呈现了两种离子环境下的链聚集、氢键及相互作用能对比,与实验观察到的力学状态和恢复速度变化相互印证。

图4 PAM/PVA链作用的分子模拟
除了整体形状恢复,研究还展示了可逆形状编程、局部弯曲以及远程抓取和释放。整体来看,这项工作把形状记忆骨架的路径编程能力与水凝胶网络的离子响应内力调节结合起来,为形状记忆软体执行器在制成后调节驱动表现提供了新的结构设计思路。
该工作是张晓勇课题组近期关于水凝胶性能调控和功能性拓展相关研究的最近进展之一。此外,水凝胶机械性能的原位可调和多场景粘接调控一直是该团队的重要方向研究之一。近几年,该团队目前已在Angew. Chem. Int. Ed., Carbohyd Polym., Mater. Horiz., Chem. Eng. J., J. Mater. Chem. A, J. Colloid. Interf. Sci., Polym. Degrad. Stabil., ACS Appl. Mater. Interfaces.等期刊上发表SCI 20余篇。接下来,团队将在水凝胶材料柔性器件和智能功能实现上继续深入探索与研究,欢迎关注。
论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.7114810
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