随着人们对光电响应材料复杂功能和性能的要求提高，高分子拓扑和序列结构可控合成已经成为高分子学科研究的前沿领域，同时其精确合成也成为热点发展方向之一。迭代合成被认为是一种真正的高分子序列可控精确合成方法，尽管理论上反应单体可以是具有大量不同结构和功能的单体，但是具有复杂光电功能响应的高分子的合成仍然十分困难。另外，迭代合成的发展还受限于反应效率和经济成本。

  中国科学院长春应用化学研究所李茂研究员课题组发展了一种电化学序列可控的快速合成方法，利用电化学氧化和还原反应作为迭代合成的两种反应，在电化学氧化活性修饰的电极上成功地合成了序列可控的有机金属聚合物（图1）。这种电化学方法理论上适用于大量的金属种类和不同有机配体的配合物单体，可以在反应单体层次上定量调控聚合物/大分子的结构与光电功能性质。由于溶解性和纯化步骤的合成难度，这类序列可控有机金属聚合物的合成难以通过一般的有机合成实现。

图1 有机金属聚合物的电化学迭代合成

  具有多种金属配合物单元的单个大分子具有丰富的光电刺激响应，被认为是具有超高信息存储和分子防伪功能的一类材料。大分子中金属的种类、数量和序列是可以使用低成本的光谱和电化学手段识别读取。大量可用的金属配合物种类以及其序列合成可控，使得这类有机金属聚合物在高强度分子信息存储和分子防伪方面具有应用潜力。这种电化学迭代合成每一步反应时间不超过1分钟，反应不使用催化剂，通过简单的溶剂清洗就可以实现聚合物的纯化，不需要一般迭代合成的保护和脱保护步骤，且可以通过电化学和光谱实现聚合物合成的实时监控（图2）。在电化学迭代合成过程中每一步迭代步骤易于光电响应识别，因此这种界面电化学合成聚合物的分子量分布易于控制，具有自动化合成潜力。

图2 电化学和光谱监控电化学迭代合成

  以上成果发表在Nature Communications (DOI: 10.1038/s41467-020-16255-z)上。论文的第一作者为博士生张健，通讯作者为李茂研究员。

  论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-16255-z

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