催化作为关键的核心技术,长期以来在国民经济的诸多领域,如石油炼制、合成化肥、合成纤维和汽车尾气处理等方面发挥了巨大的作用。973计划于1999年开始持续部署和支持了“天然气、煤层气优化利用的催化基础”、“天然气及合成气高效催化转化的基础研究”重大基础研究项目。中科院大连化学物理研究所傅强、马丁、包信和、李微雪等研究人员合作,借助贵金属表面与单层氧化亚铁薄膜中铁原子的强相互作用所产生的界面限域效应,结合表面科学实验和密度泛函理论计算的研究结果,成功地构建了表面配位不饱和亚铁结构(CUF)。这种界面限域的CUF中心与金属载体协同作用,在分子氧的低温活化过程显示出非常独特的催化活性;应用于富氢气氛下一氧化碳选择氧化,在室温条件下,一氧化碳的转化率和氧化一氧化碳的选择性均达到100%。研究组与新源动力股份有限公司合作,将这一催化剂应用到质子交换膜燃料电池燃料气氢气中微量(30ppm)一氧化碳脱除的实际过程,在燃料电池真实操作的60-80摄氏度低温以及25%二氧化碳和15%水蒸汽条件下,成功实现了一氧化碳完全脱除(<1ppm)。这是世界上首次报道的与燃料电池相匹配的一氧化碳高效脱除的实际应用结果。
在这一高效的催化体系中,贵金属铂除了提供CO吸附位之外,一个非常重要的作用就是像生物酶中的蛋白配体一样,通过与铁的强相互作用提供了一种纳米界面限域机制,稳定了具有高活性的CUF结构,并在催化反应中实现了循环利用。依据这一概念,该实验室正在进一步寻找合适的衬底材料(如纳米结构碳材料、复合材料等),使其能发挥与贵金属铂相似的功效,从而实现重要催化体系,特别是能源高效转化催化体系中贵金属的替代。同时,由这项研究发展起来的“界面限域催化”概念,对于更好地认识和理解多相催化中金属和氧化物之间的“强相互作用”,创制新的纳米催化体系,提供了重要的理论基础和科学指导。
美国《C&E News》和英国《Chemistry World》同时对这一工作进行了报道。评价该项研究工作是催化剂研究从模型研究,理论分析到实际应用的一个成功的范例。