哈工大潘钦敏教授《Compos. Part B: Eng.》：分子刷助力宽温域固态锂电池

2025-03-03 来源：高分子科技

固态的金属锂电池(SSLMBs)能否在宽温域下稳定循环是SSLMBs商业化的最关键且最难解决的问题。主要受限于在低温下缓慢的锂离子传输以及高温下不稳定的电极/电解质界面。

鉴于此，哈尔滨工业大学潘钦敏教授，李宇轩博士通过在聚合物电解质中引入PASLi-PEG分子刷来作为快速的锂离子传输通道，并且可以提升SEI膜的热稳定性。PASLi-PEG分子刷的双功能性改善了低温下锂离子动力学以及高温下电极/电解质界面不稳定的情况。这项研究提供了一个可行的策略，来解决宽温域条件下不同的需求，它具有在宽温域固态电池的应用潜力。该工作以“Improving thermal stability and kinetical properties through polymer brushes towards wide-temperature solid-state lithium metal batteries”为题发表在复合材料领域顶刊《Composites Part B: Engineering》。文章通讯作者为哈尔滨工业大学化工与化学学院潘钦敏教授，第一作者为哈尔滨工业大学李宇轩博士。
PE-g-PASLi-PEG隔膜通过反向原子转移自由基聚合得到。并且在接枝分子刷后，隔膜的机械强度明显提升。

图一. PE-g-PASLi-PEG隔膜的制备过程及其的物理表征。

PE-g-PASLi-PEG/SNPE 展示出5.72*10^-4 S cm^-1 的室温电导率、0.87的锂离子迁移数和5V的电化学窗口。对锂电池循环稳定，CCD达到4 mA cm^-2。

图二. PE-g-PASLi-PEG/SNPE的电化学参数。

图三. PE-g-PASLi-PEG/SNPE组装的电池在室温下的循环表现。

组装的Li||LFP电池可以在5C 60 °C下稳定循环1600次，展现出了超强的循环稳定性。并且通过HOMO、LUMO分析，PASLi-PEG分子刷可以高效的络合丁二腈分子，提升了SEI膜的热稳定性。并且，引入PASLi-PEG分子刷后，提升了Li||LFP电池的耐热极限达120 °C。

图四.PE-g-PASLi-PEG/SNPE组装的电池的高温循环表现。

组装的Li||LFP电池可以在5C -20 °C下稳定循环。并且通过静电势分析，PASLi-PEG分子刷可以充当锂离子的高效传输通路，提升了锂离子动力学。并且，通过DRT分析， PASLi-PEG分子刷提升了低温下Li||LFP电池内锂离子界面传输能力。

图五. PE-g-PASLi-PEG/SNPE组装的电池的低温循环表现。

Li|PE-g-PASLi-PEG/SNPE|LFP 软包电池可以在1C下室温稳定循环600次、并且折叠后也可以再循环100次，展现出了良好的安全性。

图六. Li|PE-g-PASLi-PEG/SNPE|LFP 软包电池循环表现。

总之，作者开发了一种复合电解质（PE-g-PASLi-PEG/SNPE），使固态锂电池能够在宽温度范围内运行。PASLi-PEG的引入不仅提高了SEI膜的稳定性，缓解了SN和Li阳极在高温下的副反应，而且在低温下形成了快速连续的锂离子通道。因此，固态Li|PE-g-PASLi-PEG/SNPE|LFP电池在60°C和5 C下可以循环1600次后。同时，Li|PE-g-PASLi-PGE/SNPE| LFP电池即使在0.1C的-20°C低温下也表现良好的循环稳定性。通过聚合物刷设计促进SEI膜热稳定性和离子传输动力学，这项工作为极端条件下具有高安全性的固态锂电池提供了一种有前景的策略。

原文链接：https://doi.org/10.1002/smtd.202400356

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（责任编辑：xu）

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