苏州大学陈金星、苏州纳米所徐盼盼 Nat. Commun.：“双废”升级回收-废弃钴酸锂光热催化聚酯醇解

2024-04-03 来源：高分子科技

全球能源转型至可再生能源凸显了高效能源转换与储存技术的需求，锂离子电池在其中扮演重要角色。然而，废弃锂电池带来资源浪费和环境问题。同时，全球塑料废物不断增加，对环境造成不良影响，需要采取有效管理措施。

针对以上挑战，苏州大学陈金星副教授、中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所徐盼盼副研究员展示了将废旧的钴酸锂（LCO）正极材料转化为光热催化剂的成果。这项技术能够有效地催化各种废弃的聚酯材料，将它们升级回收为高价值的单体。将废旧锂离子电池转化为先进功能材料，相比传统的火法冶金、湿法冶金和直接再生方法，提供了一种前景广阔的替代方案（图1）。在废LCO与其催化聚酯升级回收的功效之间建立明确的相关性是一项艰巨的挑战。作者通过对LCO进行化学脱锂来模拟电池长时间循环中正极材料的结构变化。研究发现，随着脱锂量的增加，LCO中的Co元素化学价逐渐增加（图2）。采用光热催化PET乙二醇解生成BHET作为模型反应，评估了不同催化剂的催化性能。。与原始LCO相比，脱锂的LCO表现出增强的催化活性。例如，当采用Li_0.76CoO₂作为催化剂时，其BHET产率是原始LCO的10.24倍。脱锂的LCO的XANES光谱显示其Co元素的价态增加（Co^δ+，δ>3）。这种价态变化导致了Co?O₆晶胞的收缩，从而提高了Co^δ+激活PET中羰基氧的效率（图3）。Li_0.76CoO₂在光热催化中表现出优异的稳定性，即使在经过10次催化循环后，PET转化率和BHET产率仍保持在初始性能的98%和96%。

图1 将废LCO正极升级为催化剂

图2 LCO化学脱锂的结构演变

图3 Li_1-xCoO₂用于光热催化PET乙二醇解

积极回收现实生活中的塑料废物对于解决广泛存在的塑料污染问题、节约宝贵资源，以及推动向更可持续和环境友好的塑料利用和处置方法转变至关重要。为了实现这一目标，作者采用Li_0.76CoO₂催化剂来促进不同来源的聚酯塑料的回收（图4）。这些来源包括彩色瓶子、午餐盒、纤维、混合塑料和多种回收塑料等。并通过技术经济评估（TEA）对指定的废塑料回收技术进行系统审查是一项势在必行的工作（图5）。当每年光热催化回收100,000吨PET时，BHET的最低销售价格为1.135 $ kg^?1。其中反应器能耗占总工艺能耗的48.5%，这意味着光热催化可以节省这一比例的能量，即光热催化可节省3.459×10¹¹kJ电能。

图4 真实环境中废旧LCO光热催化聚酯乙二醇解

图5 TEA、光热催化的能耗和环境影响

总之，该工作使用废旧LCO作为催化剂用于废弃聚酯光热催化升级回收。将可持续性视为光热催化剂的另一个维度，代表了升级回收的突破性范式转变。这种创新方法超越了学科界限，同时提高了废物回收的能源效率，同时推进了循环经济的原则。

相关详细研究以“Grave-to-cradle photothermal upcycling of waste polyesters over spent LiCoO₂”为题发表在 Nature Communications上（Nat. Commun. 2024, 15, 2730）。该论文的第一作者为娄向西、严鹏雷、焦冰磊。苏州大学陈金星副教授和中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所徐盼盼副研究员为本文的通讯作者。该工作得到了国家自然科学项目的资助。

原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-47024-x

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（责任编辑：xu）

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