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电子科大王东升课题组 Chem. Commun.封面:给体-受体斯坦豪斯加合物对灰度图像的加密
2023-10-15  来源:高分子科技

  隐形墨水作为一种经典的保密手段,在过去的几个世纪里得到了广泛的应用。随着人类社会和工业的发展,隐形墨水的应用不再局限于战争或间谍活动,已经扩展到商业保密和防伪领域。隐形墨水记录的信息在光、热、力、电、酸碱、水或特定化学物质的处理下可以显现出来。隐形墨水记录的秘密信息主要集中在文字、符号和二进制图像上。这些信息由两种不同亮度值的像素组成。然而,现实世界并不是黑白的,二进制图像无法记录真实世界(在图1)。引入灰度信息可以改善图像中的光影关系。随着位深度的增加,亮度和暗度之间的过渡变得更加平滑,使图像呈现出更高的真实感(图1)。因此,开发具有灰度信息记录能力的隐形墨水是紧迫而必要的。


1 (a) 1位、2位、4位和8位《嘉陵江》照片(王东升摄于重庆);(b) DASAs的分子结构和异构化的示意图;(c) 通过控制含酯小分子的添加量实现多级数值灰度图像显影示意图。


  近日,电子科技大学的王东升课题组Chemical Communication邀请,发表题为《Not in black or white, encryption of grayscale images by donor-acceptor Stenhouse adducts》的论文,并收录于“2023 Emerging Investigators”特刊中,并被选作封面论文。 


2a)从有色态linear DASA到无色态cyclic DASA光致异构化过程中主要中间态示意图bDASA-MAA``)与周围酯分子相互作用的DFT结构示意图c)在不同酯分子影响下的DASAs 分子中羟基长度统计(DFT计算);(d)在不同酯分子影响下的DASAs 分子内氢键长度统计(DFT计算)


  给体-受体斯坦豪斯加合物(DASAs)作为一种新型光敏感分子,在可见光的刺激下可以从有色的linear态转化到无色的cyclic该过程在加热时可逆。在该课题组先前的研究中(Chem. Eng. J.2022450138090),发现酯基分子可以促进DASAs在固态下的光致异构化过程。酯基环境诱导了DASAs的分子内质子转移过程(从-OHC=O),进一步利于DASAslinear-to-cyclic异构化。在本工作中,该课题组通过精确调控纸面上DASAs的光致异构化动力学,利用含有酯基的小分子开发了用于加密灰度图像的隐形墨水。在白光照射下,纸张上DASAslinear-to-cyclic异构化过程表现出不同的动力学速率,快速异构化部分还原图案中的亮部区域,慢速异构化区域还原了暗部细节,从而实现了灰度图像的加密与显影。


  利用商用喷墨打印机记录灰度图像,并使用乙醇作为隐形墨水的溶剂。然而乙醇的引入,使得DASAs在纸面上反射光谱的半峰宽减小22 nm,导致了打印部分与未打印部分的轻微颜色偏差。这可能归因于DASAs在乙醇作用下的扩散作用,以及DASAs由于推-拉性质引起的溶剂化效应。这个问题可以通过使用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)预处理纸张来解决。当使用浓度为15、1503001500 mg/mLGTA溶解在乙醇中作为隐形墨水。并使用混合物(DASA-MA/PMMA/DCM=1 mg/20 mg/1 mL)预处理纸张后,在均匀的白光照射下(约10,000 lux)所记录的灰度图像逐渐出现(图3)。其中使用300 mg/mL GTA的隐形墨水记录的8位图像在7分钟白光照射后可以清晰地被还原,显示出亮部与暗部之间的平滑过渡(图3)。 


3a)均匀白光照射下(10,000 lux),300 mg/mL 三乙酸甘油酯(GTA)墨水记录的8位图像的视频截图;(b)在白光照射7分钟时,不同浓度GTA墨水记录的1248位图像的视频截图;(c)在白光照射7分钟时,300 mg/mL GTA墨水记录的2位照片图像的灰度分布图;(d)在白光照射7分钟时,1500 mg/mL GTA墨水记录的2位照片图像的灰度分布图;(e)在白光照射7分钟时,151503001500 mg/mL GTA墨水记录的8位照片图像的灰度分布图。


  该工作通过控制DASAs在纸面上的光致异构化动力学,实现了对8位灰度图像的加密和解密。与用于加密文本、符号和二进制图像(1位信息)的隐形墨水相比,该工作使对具有灰度信息图像的加密解密成为可能。以上工作以《Not in black or white, encryption of grayscale images by donor-acceptor Stenhouse adducts》为题发表在Chemical Communication,并收录于2023 Emerging Investigators特刊中。第一作者为电子科技大学博士研究生孙梵熙、硕士研究生高昂和硕士研究生熊晓瑜,通讯作者为电子科技大学光电科学与工程学院韦晨教授及王东升副教授,电子科技大学长三角研究院(湖州)为该论文的第一单位。该论文受到国家自然科学基金(52203134)的支持。


论文封面

 

  论文链接:https://doi.org/10.1039/D3CC04098D

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