相较于金属、塑料等刚性材料，柔性聚合物软材料具有低模量和高拉伸的特点，在学术界和工业界受到了越来越多的关注，其可广泛用于软机器人、柔性可穿戴电子设备、可拉伸导热材料和仿生智能器件等重大新兴领域。为了延长柔性材料在动态环境中的使用寿命和服役可靠性，通常需要同时赋予其高韧性和自修复性能。此前，傅佳骏教授课题组的系列研究，系统报道了如何通过多尺度结构设计解决自修复材料综合力学性能差的问题（Matter 2021, 4, 2474; Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 7947; Adv. Funct. Mater., 2023, 2212564; Adv. Funct. Mater., 2020, 30, 1907109; Mater. Horiz., 2022, 9, 640; Mater. Horiz., 2021, 8, 3356; Mater. Horiz., 2021, 8, 2238）。最近，则进一步通过模拟血管平滑肌的微观结构，设计了媲美金属断裂韧性的超高抗撕裂自修复柔性材料，实现“高介电常数-高柔性-高韧性-快速自修复”的多功能耦合，提高了相应柔性电子皮肤的服役可靠性（Nat. Commun., 2023, 14, 130）。

  但是，现有的柔韧自修复材料在长期使用中力学性质仍存在问题：连续的动态循环变形很容易对材料造成疲劳损伤并诱发裂纹，这会导致柔韧自修复材料的整体结构在循环负载过程中发生灾难性破坏，从而降低其稳定性和准确性。究其原因，具有均相结构的柔性自修复材料的疲劳阈值由其低能的聚合物网络决定，其非共价网络较低的结合能直接导致柔性自修复材料的断裂能较小（~1-100 J m^-2）、疲劳阈值较低（<50 J m^-2）。一般来说，即使采用双网络或采用分级非共价键结构设计，柔性自修复材料也只能在单次拉伸时表现出高断裂韧性，多次循环加载会破坏能量耗散结构，造成不可逆的疲劳损伤，导致疲劳断裂能远小于材料的拉伸断裂能。因此，如何合理设计柔性自修复材料的多尺度结构，赋予材料高耐疲劳性是亟待解决的关键问题。针对目前挑战，南京理工大学傅佳骏教授团队利用仿生设计策略在自修复材料领域再次取得重要研究进展，研究成果分别发表于wiely材料领域期刊《Advanced Materials》和RSC材料领域期刊《Materials Horizons》。

研究亮点：

  1、利用MXene纳米片在柔性自修复聚脲基体中构建连续的仿生层状结构，宏量制备了兼具高弹性、高断裂韧性和高抗疲劳的自修复柔性复合材料；

  2、力学性能测试显示，制备的仿生复合材料抗裂应变为~2065%，断裂能高达501.6 kJ m^?2，超越了所有可拉伸的自修复材料；疲劳阈值高达4064.1 J m^-2，远远高于普通生物组织；具有高弹性恢复能力，可在1200%的大拉伸应变下恢复尺寸，强于目前报道的室温自修复材料；

  3、首次揭示了柔性自修复聚合物链在材料断裂表面的动态迁移可以使受损的MXene片层骨架重排，从而使材料实现自主结构愈合；修复实验表明，仿生复合材料的室温自愈效率高达97%；

  4、MXene的层状结构提高了柔性复合材料的面内热导率，结合材料的抗撕裂、抗疲劳和自修复性能，其可作为导热皮肤在智能机器人的关节部分使用，有效降低驱动电极的热量集中。

  原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202300937

研究亮点：

  1、通过分子工程策略在柔性聚脲内部诱导生成双连续纳米相分离结构，宏量制备了抗疲劳、抗撕裂、高弹性和热力学稳定的透明自修复柔性材料；

  2、力学性能测试显示，聚脲的相分离结构由海岛型变为双连续型后，其综合性能得到了显著提升：其中疲劳阈值提升了34.8倍且材料表现出了延迟疲劳裂纹扩展的行为，弹性恢复能力由原来的6倍可恢复提升为13倍可恢复，特征末端松弛时间提高了4个数量级且材料可在100 °C保持弹性。

  4、结合材料的高透光率、抗撕裂、抗疲劳、热力学稳定和自修复性能，其可作为透明可拉伸传感器的基体，提高器件的稳定性和使用安全性。