中山大学张鹏课题组：PEDOT基热电材料的结构与设计

2022-07-30 来源：高分子科技

聚(3,4-二氧乙撑噻吩):聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)，是当前最受关注、应用最为广泛的一种柔性热电材料。然而，未经处理的PEDOT:PSS薄膜的电导率仅有1S cm^-1左右，限制了其热电性能。最近，研究人员使用二次离子掺杂来提高PEDOT:PSS的性能。然而离子掺杂如何改变PEDOT:PSS的溶液和薄膜结构，导电网络与热电性能的关联等方面仍然缺乏系统、有效的研究。

近期，中山大学材料科学与工程学院张鹏课题组依托同步辐射小角散射（SAS）技术开发了一种无需后处理的、高性能热电材料。该工作基于同步辐射及中子源SAS技术对离子液体（IL）掺杂PEDOT:PSS水基分散液的溶液结构进行了详细表征（图1）,首次揭示了PEDOT:PSS/IL溶液超分子组装结构。进一步，利用同步辐射掠入射X射线散射（GIWAXS）等技术对PEDOT:PSS/IL薄膜内分子构象及排列进行了深入研究。基于此，初步建立了PEDOT:PSS/IL杂化材料的多尺度结构模型（图3）并对PEDOT基热电材料的结构-热电性能（图4）关联进行了阐释。相关发现，预期为新型柔性热电材料的设计、开发和商业化应用提供理论指导。该工作以“Deciphering the superior thermoelectric property of post- treatment-free PEDOT:PSS/IL hybrid by X-ray and neutron scattering characterization”为题发表在《npj flexible electronics》上。文章第一作者是中山大学博士生李鑫。该研究得到国家自然科学基金委、上海光源、北京光源、澳洲中子源等国内外大科学设施的支持。

图1 PEDOT:PSS溶液的溶液微观结构。(a) 微相分离核（PEDOT）-壳（PSS）结构和（c）棒状微结构，此结构来源于（b）SAXS原始数据和拟合数据。（d）通过SANS 数据拟合后的PEDOT:PSS超分子组装示意图。

图2 PEDOT:PSS薄膜的（a）UV?vis-NIR光谱，（b）Raman光谱，（c）2D GIWAXS图像，（d）1D GIWAXS散射图，（e）PEDOT:PSS的层状堆叠结构示意图。

图3 PEDOT:PSS薄膜的多尺度结构示意图。

图4 PEDOT:PSS薄膜的热电性能（a）Seebeck系数，（b）电导率，（c）功率因子，（d）近期报道的无后处理的PEDOT:PSS薄膜热电性能对比。

该工作是课题组近期关于聚合物功能杂化材料、同步辐射X射线散射技术及其应用相关研究的最新进展之一。结构和设计是聚合物杂化材料高性能化的重要组成部分。为此课题组基于同步辐射X射线散射先进结构表征技术，对材料的加工、服役过程进行原位研究，深入揭示了聚合物杂化材料在加工过程、多场环境下的结构演变行为。在过去的两年中，课题组成功开发了多种适用于同步辐射线站环境的原位实验装置（专利号：ZL202123369353.8, ZL202022905252.2）。基于此，利用同步辐射X射线散射技术（WAXS/SAXS/GIWAXS/GISAXS）对聚合物杂化材料的溶液自组装行为（Giant 2021，6, 100056；Langmuir 2022，38 (8), 2460-2466），溶液成膜过程（npj Flexible Electronics 2022，6 (1), 6），薄膜结构（ACS Applied Polymer Materials 2021，3 (1), 98-103；Chemistry of Materials 2021， 33 (7), 2673-2682）等进行了系统研究，深入揭示聚合物杂化材料的构效关系，并用于指导新材料的设计、制备工艺的开发（专利号：ZL202011643287.1）及其在电池、热电等领域的应用。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41528-022-00138-y

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（责任编辑：xu）

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