得益于钙钛矿太阳电池其独特的光物理特性、低能耗的制造工艺、柔性设备的兼容性以及针对不同应用场景的开发，使得其商业化潜力日益突出。在近十几年以来，随着科研工作者们的大力投入，不断推动并刷新记录效率，其单节认证效率已经达到25.5%，满足商业化使用的标准。然而，长期稳定性和大面积加工技术仍是钙钛矿太阳电池商业化应用的严峻挑战，尤其是将结晶质量与器件结构优化转移到柔性大面积印刷上来。因此，如果想推动柔性钙钛矿太阳能电池走向商业化的道路，就必须解决这两个方面的科学问题。

  陈义旺教授研究团队在这一方面开展了系列工作，通过探究界面层合成工艺，提出界面粘结策略，消除界面缺陷等方法提高柔性钙钛矿器件的大面积加工的可操作性(Sci. China Chem. 2021, 64, 834–843, Nat. Commun.2020, 11, 3016, J. Mater. Chem. A, 2021,9, 5759-5768)。利用“聚合物支架”和“尺寸效应”调控钙钛矿结晶动力学，提出“水泥晶界”策略来修补缺陷敏感的晶界区域，以及借助自愈合聚氨酯来修复受损的柔性钙钛矿器件等方法实现柔性光伏器件性能的有效提升(Adv. Mater. 2020, 32, 2000617, Angew. Chemie Int. Ed. 2021, 60, 14693-14700, Sci. Bull. 2021, 66, 527-535, Angew. Chemie Int. Ed. 2020, 59,16602-16608)。

  受益于黄维院士团队近些年在离子液体应用于钙钛矿光伏器件的启发(Chem2019, 5, 995-1006, Angew. Chemie Int. Ed. 2020, 59, 13354-13361, Science 2021, 371, 1359–1364)，钙钛矿前驱体溶液到薄膜之间的转变过程将会严重影响钙钛矿结晶质量以及后续的光伏器件性能。尤其是对于大面积印刷过程中极易出现的微米级缺陷，主要包括针孔以及晶界裂纹的现象，需要着重从结晶动力学方面进行考量。此外，高质量的钙钛矿晶体表面处仍存在着高活性的悬挂键，这种纳米级缺陷对于钙钛矿器件的长期稳定性带来了诸多弊端。为了解决这些问题，研究团队提出了多尺度的缺陷策略来实现大面积柔性钙钛矿的加工制备。研究发现，当醋酸甲胺（MAAc）作为墨水辅助剂（IAS）引入到前驱体溶液中，可以有效调控钙钛矿胶体粒子的聚集行为。此外，通过预先沉积4-氯苯磺酸（Cl-BSA）于电极表面，来实现更稳定的钙钛矿界面，最终使得大面积柔性钙钛矿器件的性能和稳定性得到优化。

图1 半月板印刷以及多尺度缺陷钝化的机理示意图。

  团队利用通过原位光学显微镜观测，发现存在于参考样品中较大尺寸的胶体粒子消失，这种被抑制的胶体粒子聚集行为可以有效地提高前驱体溶液的过饱和浓度阈值，继而实现了多位点的同时成核以及更均匀的结晶质量。通过随机点位的紫外吸收测试验证了这一观点。此外，通过密度函数理论的模拟计算和缺陷态密度测试，确认了界面处的缺陷得到有效地钝化，形成了更稳定的钙钛矿的界面。最终，基于1.01 cm²的刮涂器件得到了18.12%的光电转换效率和提高的空气气氛稳定性。研究团队相信，这种多尺度缺陷修复策略为大面积柔性钙钛矿太阳能电池提供了均质性和稳定性的集成设计理念。

  本论文发表于Advanced Functional Materials上，题为“A Highly Tolerant Printing for Scalable and Flexible Perovskite Solar Cells”。本文通讯作者为南昌大学陈义旺教授以及胡婷博士，合作者为暨南大学李风煜教授。第一作者为南昌大学博士研究生邢直，共同第一作者为暨南大学林素俞和南昌大学孟祥川博士。

  全文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202107726