水系锌离子电池因其高安全性、低成本和环境友好性等显著优势，而被认为是下一代大规模储能装置的有力候选。然而，锌负极易产生枝晶及副反应，影响其稳定性，阻碍锌电池的广泛应用。水凝胶电解质虽然被认为是高性能水系锌离子电池的一种极具前景的选择，却很难平衡反应动力学与Zn²⁺的沉积稳定性。

  近期，武汉大学陈朝吉教授、四川大学张伟副研究员及其团队受到关节软骨启发，开发了一种由聚乙烯醇（PVA）、纤维素纳米纤维（CNF）和氧化石墨烯（GO）组成的梯度网络水凝胶电解质，用于水系锌离子电池（图1）。该水凝胶电解质具有独特的梯度结构：在正极侧为低网络密度的PVA/CNF (PC)水凝胶层，凭借其丰富的通道和高含水量实现离子的快速传输；在负极侧为高网络密度的PVA/CNF/GO (PCG)水凝胶层，其中致密的网络结构、丰富的极性基团作用可促进Zn²⁺通量均匀化，同时GO的极性含氧基团能有效提升Zn²⁺迁移数和离子电导率（图2）。基于此电解质的锌对称电池在1 mA cm^–2电流密度下展现出优异的循环稳定性（超过2200小时）和高库伦效率（99.72%）（图3）。这些性能的提升得益于梯度网络结构及优化的界面化学性质，可有效抑制锌负极的枝晶生长和副反应（图4）。此外，采用该电解质的Zn–MnO₂电池在遭受多种外部破坏时，仍表现出优异的电化学性能和安全特性。综上所述，该工作为高性能水系锌离子电池的开发提供了一种有效的仿生设计策略。

图1. 软骨启发的梯度网络水凝胶电解质设计与结构

图2. 水凝胶电解质中Zn²⁺传输及沉积行为的理论模拟与表征

图3. 锌负极的长期循环稳定性

图4. 水凝胶电解质中Zn²⁺沉积行为

图5. Zn-MnO₂电池的电化学性能

  相关研究成果以“A Bioinspired Gradient Hydrogel Electrolyte Network with Optimized Interfacial Chemistry toward Robust Aqueous Zinc-Ion Batteries”为题发表在《ACS Nano》（10.1021/acsnano.5c06914）期刊上。该工作由武汉大学和四川大学合作完成，武汉大学和四川大学联合培养博士研究生王群豪和武汉大学博士研究生黄京为论文共同第一作者，武汉大学陈朝吉教授和四川大学张伟副研究员为论文共同通讯作者。该研究得到国家自然科学基金委的支持。

  原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c06914