从纯水中生产过氧化氢（H2O2）是一种安全且环境可持续的合成策略，能有效避免复杂工艺带来的能耗增加和环境损害。在过去的十年里，人们对太阳能驱动的半导体光催化剂进行了广泛的研究，其中石墨氮化碳（g-C3N4) 由于其对氧还原和氧化反应的最佳能带排列，再加上从地球丰富的前体中轻松合成，它变得特别有前景。然而，GCN光催化生产H2O2仍然受到两个基本限制的约束，即光生电子-空穴对的快速复合和动力学上缓慢的氧还原活性位点。最近的研究表明，GCN具有本征压电性，其在三-s-三嗪层中的非中心对称孔赋予了它灵活性和面内压电性。为了进一步提高活性，人们已经做出了许多改性来提高GCN的催化活性，包括形态调制、元素掺杂、异质结的构建和金属有机框架（MOF）等等，但是大部分的改性手段都过于复杂且成本较高，如何通过简单的一步改性实现光催化和压电催化活性的双重增强是具有非凡意义的，尽管这是一个重大的挑战。
近日，江苏科技大学郭峰/施伟龙课题组基于前期在压电材料和光催化领域的积累，通过简单的一步碳掺杂，开发了一种光激活压电C-GCN催化剂，用于在缺氧条件下纯水中高效合成H2O2。其中，简单的一步碳掺杂同时增强了GCN的光吸收能力和压电响应，共同促进了载流子的迁移和分离，而超声诱导的压电场降低了反应障碍，从而提高了催化活性。在同时光照和超声条件下，C-GCN在纯水中H2O2的产率达到了56.1μM/h的显著水平。本研究提供了一种简单直接的改性策略以及一种设计压电辅助光催化体系催化剂的有前景的概念，旨在通过简单改性并利用催化剂的本征压电性进一步提高其催化活性。
该工作以“Photo-activated piezoelectric-catalyzed hydrogen peroxide production in pure water by carbon-modified graphitic carbon nitride”为题发表在《化学工程杂志》（Chemical Engineering Journal 520 (2025) 165829）。2023级硕士生郭梓轩为该论文第一作者，郭峰/施伟龙副教授为通讯作者。本研究通过简单的一步碳掺杂和构建压电辅助光催化体系，实现在纯水无牺牲剂的条件下高效合成H2O2。
Fig.1 C-GCN催化剂的制备示意图。
Fig.2 GCN和C-GCN的(a) XRD图谱，（b）FT-IR光谱，（c）拉曼光谱。 GCN和C-GCN上（d）XPS测量光谱（e）C 1s和（f）N 1s的高分辨率XPS光谱。（g）固态核磁共振光谱。（h）N2吸附-解吸等温线曲线和（i）GCN和C-GCN的孔径分布。
Fig.3（a）GCN和（d）C-GCN的TEM图像。（b）GCN和（e）C-GCN的AFM高度传感器图像。（c）GCN和（f）C-GCN的EDS光谱。GCN的PFM图像：（g）振幅图像和（h）相位图像；C-GCN：（j）振幅图像和（k）相位图像。（i）GCN和（l）C-GCN的压电滞后和蝶形环。
Fig.4（a）GCN和C-GCN的紫外-可见吸收光谱（插图：GCN和C-GCN的对应Tauc图）。（b）光照或黑暗中GCN和C-GCN的瞬态光电流和（c）EIS阻抗谱。（d）GCN和C-GCN的Mott-Schottky图的2D伪彩色表示。GCN与C-GCN的（e）TPV光伏电压曲线，（f）特征衰减时间常数（τ），（g）最大电荷提取时间（tmax）和（h）电荷提取率。（i）GCN和C-GCN的TRPL光谱。
Fig.5（a）不同条件下C-GCN的H2O2产生。（b）GCN和C-GCN的H2O2生产率。（c）GCN和C-GCN上的H2O2形成（Kf）和分解（Kd）常数。（d）氩气鼓泡和苯醌添加对合成H2O2的影响。（e）C-GCN的?O2-自旋捕获ESR光谱。（f）C-GCN的DFT计算O2的吸附行为。（g）在C-GCN催化剂上H2O2生产的循环稳定性（h）C-GCN与报道的最新压电-光催化剂的活性比较。
Fig.6（a）C-GCN在黑暗和光照下的原位DRIFT光谱。（b）GCN和C-GCN处ORR步骤的自由能图。
Fig.7 不同条件下C-GCN的催化机理：（a）光照；（b）超声；（c）光照和超声的共同刺激。（d）C-GCN上的光激活压电催化系统示意图。
总之，通过简单的一部碳掺杂合成C-GCN纳米片并构建光激活压电催化体系，深入分析了C-GCN上压电响应和光吸收之间的协同增强机制。在物理性能方面，碳改性增强了GCN的压电响应，调整了能带结构的排列，增加了载流子密度，而在光学性能方面，它改善了光吸收，促进了光生电荷的迁移。此外，C-GCN中的碳掺杂也充当O2的活性位点，以双激发源方式促进表面反应，导致高效的光活化压电催化H2O2产量为56.1 μM/h，是单独光催化下GCN的4.3倍。这项工作提供了一种简单而有前景的石墨氮化碳改性策略，以实现通过光辅助压电催化的协同效应进行H2O2的高效生产。
文章信息：Z. Guo, H. Qin, P. Shan, B. Xiong, L. Wang, W. Shi,* Y. Sun,* F. Guo,* Photo-activated piezoelectric-catalyzed hydrogen peroxide production in pure water by carbon-modified graphitic carbon nitride, Chemical Engineering Journal 520 (2025) 165829.
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.165829
