以Li_1+xAl_xTi_2-x(PO₄)₃ (LATP)为活性填料的复合固态电解质(CSEs)具有环境稳定性高、成本可接受、电化学窗口宽等优势，近年来其在锂金属电池(LMBs)中的应用受到广泛关注。然而，LATP与锂金属的化学兼容性较差，其CSEs与电极的界面阻抗较高、室温离子电导率不够理想。利用原位聚合制备复合准固态电解质(CQSEs)，结合了固态电解质与液态电解质优势，有望解决以上问题。

  近期，四川大学陈思翀教授、吴刚教授提出了一种新型多孔柔性三维自支撑骨架（SSK），该骨架由2-(3-(6-甲基-4-氧代-1,4-二氢嘧啶-2-基)脲基)甲基丙烯酸乙酯（UPyMA）自组装纤维（SAF）、聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）和LATP组成。SSK中的UPyMA与碳酸乙烯酯（VC）经原位共聚，形成多尺度耦合的SAF/聚合物/LATP复合准固态电解质(SL-CQSE)。通过UPy单元、PVDF-HFP、TFSI^-阴离子等相互间超分子作用的竞争，以及分子-纳米结构-微米结构的多尺度耦合，实现了调控锂离子(Li⁺)迁移、诱导稳定的SEI层形成、增强机械性能的协调。

  研究表明，SL-CQSE具有1.06 mS cm^-1的室温离子电导率、0.63的Li⁺迁移数(t_Li+)及5.1 V的电化学窗口。其Li/Li对称电池能稳定循环750 h，没有形成锂枝晶。基于SL-CQSE的LiFePO₄/Li电池表现出优异的倍率性能和长循环稳定性，在1C下初始放电比容量为147.4 mAh g^-1，1000次循环后容量保持率为90.4%，即使在4C高倍率下，初始放电比容量也可达到121.8 mAh g^-1，经1000次循环容量保持率为87%。此外，SL-CQSE完全不可燃，其软包电池能抵抗火焰，以及穿刺、剪切等物理破坏，证明了用于安全高性能锂金属电池的潜力。

图一：SL-CQSE结构、分子间作用及其贡献

图二： SL-CQSE形貌和结构

图三：SL-CQSE热性能、力学性能、阻燃性能

图四：SL-CQSE电化学性能、锚定阴离子作用和锂金属兼容性

图五：SL-CQSE基电池性能和安全性

图六：SL-CQSE衍生SEI层和界面表征

  总结：该工作以“Competitive Anion Anchoring and Hydrogen Bonding in Multiscale-Coupling Composite Quasi-Solid Electrolytes for Fire-Safety and Long-Life Lithium Metal Batterie”为题发表在《Advanced Science》上。文章第一作者为四川大学化学学院博士研究生胡丁，通讯作者为陈思翀教授和吴刚教授。该研究得到国家自然科学基金等项目的支持。

  原文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202501012