中山大学洪炜教授/池振国教授等 Angew：单一磷光分子实现分级双模式长余辉体系

2024-08-25 来源：高分子科技

开发具有颜色可调和多重响应的聚合物基长余辉材料，应用于防伪、柔性显示、智能传感和数据存储等领域极具潜力。目前，基于发光体系的激活延迟荧光（TADF）和超长有机磷光（UOP）行为可实现单一的温度响应性，实现多重响应的高效持久发光仍然具有挑战。通常在单分子掺杂聚合物长余辉材料有体系中，由于低浓度的掺杂，客体分子被认为是以单分散态分布于聚合物基质中。但是，有机小分子在不同的“溶剂”环境中由于分子内和分子间作用力会产生H或J聚集态，进而改变其发光性能。

近日，中山大学的洪炜教授、池振国教授、邓皇俊等，通过分子设计引入吡啶氮到咔唑环，可有效改变小分子聚集态的堆积方式。设计了一种全新的客体分子9H-pyrido[3,4-b]indole (PI2) 的分散态和J聚集态的共存聚合物基长余辉体系，基于PI2分散态和聚集态的不同TADF和UOP行为而产生的分级温度依赖性和激发波长依赖性的余辉颜色变化，该体系还同时具有湿度响应性。与分散态相比，发光分子的J-聚集态表现出更低的S₁和T₁能级以及更低的TADF活化温度。因此，该聚合物体系在聚集态和分散态下表现出两步温度依赖性余辉颜色，使得在390 nm激发下温度超过333 K时余辉颜色从绿色变为蓝色，在350 nm激发下温度超过373 K时从靛蓝变为紫色。据所知，这是基于有机余辉材料中发光分子J-聚集体的分级TADF/UOP双模式的首次报道。此外，J-聚集体增强了PLQY，有效提高了余辉量子产率可达53.2%。对于J-聚集体控制的双模式发射的理解，可以拓宽多响应可调色有机余辉材料的设计策略，为智能传感器、信息存储和防伪等领域提供新型有机长余辉材料。

图1材料制备过程及分级双模式机理

图2 PI2分子J-聚集态存在的佐证

图3 基于分级双模式长余辉的多重响应性应用

该研究成果以“Hierarchical Dual-Mode Efficient Tunable Afterglow via J-Aggregates in Single-Phosphor-Doped Polymer”为题发表于Angewandte Chemie International Edition期刊，该论文的第一作者为中山大学博士生金隆明，通讯作者为中山大学洪炜教授和邓皇俊博士(现五邑大学环境与化学工程学院专任教师)。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202410974

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（责任编辑：xu）

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