锂金属负极(LMAs)因其高理论能量容量和低电位而成为提升电池能量密度的热门研究对象。然而,其商业化面临枝晶生长和副反应等安全挑战。为解决这些问题,研究者们采用了包括电解液添加剂、固态电解质和三维集流体等策略。特别是,人工固态电解质界面(ASEI)的构建受到了广泛关注,无机材料因其机械强度和抑制锂枝晶的能力而显示出潜力,但其脆性和适应性限制了应用。
福州大学的杨程凯、吴明懋和刘哲源副教授合作,提出了一种基于AM和HFBA单元的共聚物动态界面保护策略,旨在通过精细调控的工程界面优化锂金属的物理、化学和电化学特性。该共聚物的酯基团和C-F键提供了优异的防水和阻氧性能,同时保持良好的电解液润湿性。聚合物的酰胺基团增强了机械性能,理论计算显示其对Li+和PF6-具有高亲和力,有助于抑制枝晶生长和界面处阴离子消耗。
PAM-b-PHFBA@Li的耐水/氧性能通过计算得到验证,其吸附能远低于纯锂,表明能有效隔离水氧,降低反应性风险。高斯计算显示聚合物上的O和N原子分别有利于Li+和PF6-的配位,酯基和酰胺基团作为吸附位点,抑制尖端效应和空间电荷场效应。
电池循环中,PAM-b-PHFBA修饰的锂金属负极形成了有机-无机复合的负极界面层,与未修饰的锂金属负极相比,显示出更好的界面稳定性和适应性,有效抑制了锂枝晶生长。这种策略显著提升了锂金属电池的循环稳定性和安全性,在高电流和容量条件下展现了稳定的循环性能。
负极沉积行为及SEI演化过程图
杨程凯简介
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202403021
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