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江南大学刘天西/陈苏莉、河南大学田志红 Angew(Hot Paper): 超分子拓展的聚合物电解质助力高能全固态锂金属电池
2025-03-02  来源:高分子科技

  采用固态电解质替代传统液态电解质以开发固态锂金属电池(ASSLMBs,是获得兼具高能量密度与高安全性的储能技术的有效途径。其中,由聚合物基体与锂盐组成的固态聚合物电解质(SPEs)作为构成ASSLMBs的核心部件,因其高柔性、易加工性和良好的电极/电解质接触性而备受关注,但其锂离子传导率低、机械性能差的缺陷限制了ASSLMBs的实际应用,且目前的改进策略难以实现固态聚合物电解质离子传导与机械性能的同步提升。近日,江南大学刘天西/陈苏莉团队联合河南大学田志红教授和马普所Markus Antonietti教授,创新性地通过“微相分离”策略开发了一种超分子拓展的固态聚合物电解质(PCPE)体系,成功攻克了传统SPEs中离子传导与机械性能难以兼顾的瓶颈问题。



  本研究设计合成了一种多臂含硼低聚物(MBO)作为多功能固体增塑剂,随后将其引入聚环氧乙烷(PEO)-锂盐基体,在半结晶PEO基质相中形成了有利的微相分离。在这种PCPE具有丰富Lewis酸硼位点MBO与锂盐阴离子(TFSI?)通过酸碱相互作用诱导形成非晶态盐簇组装体,以实现快速的Li+渗透,显著提升了Li+率。此外MBO的多条线性聚乙二醇(MPEG)臂与PEO结构高度相容能够诱导物理交联网络并通过优化臂长调控PEO基质的结晶相形态,MBO中的MPEG臂长合适时,可同时提升电解质的机械强度和杨氏模量。因此,所得PCPE体系能够同时实现更快的锂离子传导和更高的机械性能得益于此,基于PCPE Li/Li对称电池表现出更高的界面稳定性,循环寿命超过2600小时。同时,采用不同正极组装的PCPE全固态电池展现出了出色的倍率性能和循环性能,且通过集成化电极设计和软包电池验证,其在匹配高负载正极(>12 mg cm?2的全固态电池中仍保持优异性能。本研究通过微相分离策略构建超分子拓展的聚合物电解质以调控微相结构,实现了SPEs结晶相与非晶的协同优化,为克服 SPEs 在机械强度和离子传导之间的矛盾引入了一种有效策略,SPEs全固态锂金属电池实际应用提供了新视野


1. PCPE结构设计及作用机制示意图。


2. MBO的结构表征与相互作用分析。


3. PCPE-x的物化性质探究和优化。


4. 离子传输机制研究。


5. 对称电池界面稳定机制研究。


6. 固态电池电化学性能评估。


  相关研究成果以“Mixing Functionality in Polymer Electrolytes: A New Horizon for Achieving High-Performance All-Solid-State Lithium Metal Batteries”为题发表在Angew. Chem. Int. Ed. 期刊上,并被选为Hot Paper江南大学化学与材料工程学院硕士研究生任玉凤为论文第一作者,江南大学为第一通讯单位


  论文信息Yufeng Ren, Suli Chen,* Mateusz Odziomek, Junhong Guo, Pengwu Xu, Haijiao Xie, Zhihong Tian,* Markus Antonietti,* and Tianxi Liu*. Mixing Functionality in Polymer Electrolytes: A New Horizon for Achieving High-Performance All-Solid-State Lithium Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202422169.

  论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202422169

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(责任编辑:xu)
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