中国科大邹纲教授课题组 Nat. Commun.：机器化学家助力手性聚合物功能材料的逆向定制
手性是自然界的基本属性之一，生命过程中广泛存在着手性的产生、传递、放大和调控。受此启发，合成特定手性结构的聚合物，研究其独特的物理化学性质和功能，已成为当今高分子科学领域研究的热点之一。然而有机聚合物材料的光学活性普遍十分微弱，已成为制约手性微纳光子学技术发展的关键瓶颈问题。在前期工作中，中科大邹纲教授课题组将圆偏振光、磁圆二向色性（Nat. Commun. 2014, 5, 5050）、超手性光（Nat. Commun. 2018, 9, 5117）以及手性等离子体诱导（Nat. Commun. 2020, 11, 1188）等引入到不对称光聚合体系中，发展了一系列手性聚合物功能材料的可控合成新方法。
探索和理解材料结构和手性光学功能间的构效关系是实现手性光学器件理性设计和研发的基础，通过逆向设计指导手性结构的精准构筑，实现对材料手性光学功能的任意操纵是人们不断追求的梦想。有机聚合物材料的工艺参数复杂、设计空间巨大，而基于“穷举”、“试错”等手段的传统研究范式，在面对庞大的化学空间、配方和工艺的搜索时，却常常止步于局部最优，无法进行全局探索。在前期工作中，中科大江俊教授团队研制出了全球首个数据智能驱动的全流程机器化学家（Natl. Sci. Rev. 2022, 9, nwac190），实现了大数据与智能模型双驱动下的合成-表征-测试全流程开发，在高熵催化剂等体系中建立全局搜索模型并找出了全局最优解。
针对手性聚合物材料的设计难题，邹纲教授与江俊教授团队合作，通过数据智能驱动的全流程机器化学家，利用机器实验高效采集大量精准数据，结合人工智能方法分析实验数据，构建薄膜光谱特性、制备工艺参数和宏观手性光学功能之间的耦合映射关系，实现了手性光学活性的精准预测和按需定制的逆向设计。该研究为实现手性功能材料的逆向设计和定制制造提供了新的途径，也展现了机器化学家在材料智能创制中的强大能力。该成果以“Inverse design of chiral functional films by a robotic AI-guided system”为题发表在《Nature Communications》上。 研究者从非手性聚合物出发，通过螺旋堆叠方法设计了具有超强光学活性的聚合物功能薄膜的构筑方案，基于该方案搭建了可供机器化学家操作的薄膜制备-表征实验平台（图1）；从材料制备工艺参数、谱学特性出发，采用机器化学家精确控制薄膜制备参数、测量薄膜光学响应性质、进行高效实验采集约1500组数据，整合构建光学功能薄膜的光谱-性能数据库；以其为学习样本，基于理论计算数据和实测数据进行优化学习，训练神经网络构建基于材料的制备工艺参数、谱学特性和手性光学性能的耦合映射关系，实现端到端的手性光学材料性能的正向精准预测（图2）。
图1机器化学家与薄膜制备-表征实验平台
图2 手性聚合物功能薄膜的正向精准预测与逆向设计
研究者们将基于机器化学家构建的“材料结构-光谱表征-器件性能”关联模型与生成对抗网络相结合，根据不同的应用需求，将材料圆二色光谱峰位置、不对称因子 g大小、正负性等作为目标条件，训练生成器，个性化确定实验工艺参数和谱学特性，并对生成器推荐的参数进行机器实验验证，快速筛选最优工艺条件，通过逆向设计指导特定功能的手性光学材料的精准制备（图3）。
图3手性聚合物功能膜的按需逆向定制
研究发现，通过逆向设计可以精准制备在特定波长（例如445、520和634 nm处）具有超强光学活性gabs>1的聚合物功能薄膜，可以用于基于圆偏振选择的多色激光切换。如下图所示，两个目标波长处gabs值的差异越大，多色激光切换效率越高。
图4聚合物手性光学薄膜用于圆偏振多色激光显示。
在此基础上，研究者合成了一系列不同发光波长的钙钛矿量子点，并通过机器化学家进行逆向设计，制备一系列具有超强光学活性的聚合物功能薄膜，通过精准调节薄膜CD光谱峰与量子点荧光波长的匹配，实现高的手性转换效率。如下图所示，研究者可实现复合薄膜圆偏振荧光峰位置、强度、信号正负的精准可调，不对称发光因子glum最高可达1.9，逼近理论极限。
图5 圆偏振荧光复合薄膜的逆向、精准定制。
该研究基于数据智能驱动的机器化学家平台，构建薄膜结构参数、光谱特性和薄膜手性光学响应间的耦合映射关系，能有效克服聚合物结构复杂性给材料构效关系研究带来的困扰，突破传统手性光学材料设计中结构信息精度差、效能预测难等瓶颈，实现按需定制，指导特定手性光学功能的聚合物薄膜的精准制备。
文章第一作者为中国科学技术大学博士生谢逸帆，共同第一作者为冯硕副研究员，通讯作者为中国科学技术大学邹纲教授和江俊教授，苏州实验室陈忻研究员。该工作得到中国科学院基础与交叉前沿科研先导专项、国家自然科学基金和中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划等项目的支持。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-41951-x
