南开大学关英/天工大张拥军《Adv. Mater.》：低固含量、优异机械性能水凝胶

2023-02-27 来源：高分子科技

普通高分子水凝胶往往存在机械性能差的问题。网络的不均匀性以及缺乏能量耗散机制被认为是主要原因。据此人们提出了多种策略，成功地设计制备了多种高强度水凝胶。然而这些水凝胶往往只在原始状态下才显示良好的机械性能。一旦在水中溶胀，随着含水量的提高，凝胶的机械性能往往大幅降低。实际上，水凝胶的高含水量，或低固含量，是导致其机械性能弱最重要的原因。低固含量意味着抵抗外力的高分子链更少，稀疏的高分子链也使得其相互作用更弱，更难以实现能量耗散。因此设计制备低固含量但仍具优异机械性能的水凝胶是一项艰巨挑战。

南开大学关英、天津工业大学张拥军等将两个新近提出的策略结合，成功地制备了低固含量但仍具优异机械性能的水凝胶。最近哈佛大学锁志刚院士等发展了一种高度缠结的水凝胶，此种凝胶在达到溶胀平衡后仍能保持良好的机械性能（Science，2021，374，212）。南开团队则提出了通过α-螺旋多肽分子内氢键的断裂实现能量耗散的新的能量耗散机制。得到的凝胶不仅具有高的强度，而且具有高的可回复性（Chemical Engineering Journal，2021，415，128839；Nature Communications，2022，13，6671）。将这两种策略结合，团队合成了多肽交联的高度缠结水凝胶：

和用普通交联剂BIS交联的高度缠结水凝胶相比，多肽交联的高度缠结水凝胶的溶胀度更大。溶胀后固含量仅5.8%。因此具有堪比角膜的高透明度：

然而由于其特殊的交联结构（物理缠结交联）并引入了特殊的能量耗散机制，该水凝胶仍具有良好的机械性能。如图所示，该水凝胶断裂伸长率达440%，抗张强度达220 KPa，同时可回复性达99%：

该凝胶的断裂韧性高达2100 J/m²，抗疲劳强度达720 J/m²，且对裂纹高度不敏感。带4mm切口的试样仍能拉伸到400%而不断裂：

同时该凝胶还表现出优异的摩擦性能。和BIS交联的凝胶相比，其摩擦系数进一步降至0.0059，而耐磨性则进一步提高：

这一工作已于近日在Advanced Materials在线发表。第一作者为硕士生刘芃余，通讯作者为关英副教授和张拥军教授。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202210021

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（责任编辑：xu）

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