吉林大学晁单明、贾晓腾团队 CEJ: 含有吸电子氰基基团的新型共轭聚合物用于高性能的柔性不对称型的电致变色超级电容器

2022-08-04 来源：高分子科技

由共轭聚合物电极制备的柔性电致变色超级电容器（ECSC）能够将不同颜色的光学调制与可持续能源存储相结合，应用前景较为广泛。然而目前在实现有机聚合物电致变色材料的长期循环稳定性，以及提高超级电容器的高输出电压方面都面临着巨大的挑战。

图1 基于扭曲共轭聚合物PETC的电致变色超级电容器的设计策略

近期，吉林大学晁单明、贾晓腾教授团队设计了一种新型的具有双氧化还原中心(噻吩和三苯胺)和吸电子氰基基团的扭曲共轭聚合物(图2a)。其中，将电子受体的-CN单元引入到共轭聚合物中可以精确地调制聚合物的光电子特性，进而降低电活性聚合物的带隙(E_g)和通过分子内电荷转移 (ICT)效应促进电荷传输效率。由于该共轭聚合物的模型化合物单体其较低的最低空(LUMO)轨道能级(图2b)和聚合物链的扭曲排列构象，聚合物电极展现出较高的放电电位和高效的电荷传输特点。其次，通过与透明的五氧化二钒(V₂O₅)纳米线离子存储层材料相匹配，组装得到的柔性电致变色超级电容器(ECSC)展示出最高67%的高光学对比度，2.0 V 的宽电压窗口，32.9 mF/cm² 的较大面积比电容以及出色的循环稳定性（在0.2 mA/cm²电流密度下充放电7000 次循环后，86% 电容保持率和96% 的光学调制保持率）(图3)。

图2 (a)单体和电聚合的聚合物PETC 的合成路线。(b) 基于DFT 计算的氧化态单体EDOT-TPA和EDOT-TPACN 的分子轨道和能级。

图3柔性的电致变色超级电容器的稳定性及其电化学性能比较

这种通过密度泛函理论(DFT)验证的分子工程设计策略和电化学动力学分析结果为电致变色和超级电容器储能的集成智能器件的协同性能提高提供了新的理论依据。该工作以“A conjugated polymer with Electron-withdrawing cyano group enables for flexible asymmetric electrochromic supercapacitors”为题发表在《Chemical Engineering Journal》上(Chemical Engineering Journal 450 (2022) 138386)。吉林大学化学学院张英超博士和吉林大学理论化学研究所白福全教授为文章的共同第一作者。该研究工作得到了国家自然科学基金（21774046）的支持。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.138386

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（责任编辑：xu）

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