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华侨大学魏展画教授课题组《Adv. Funct. Mater.》:高效钙钛矿发光二极管的聚合物辅助晶体生长调控及缺陷钝化
2022-06-19  来源:高分子科技

  在过去几年中,钙钛矿发光二极管(Pero-LED)的发展迅猛, 相应的外量子效率(EQE)在短短4年内(2014-2018年)就从最初的0.1%飙升至20%以上。 然而,这种高效率的Pero-LED的重现性仍然很低。因此,良好的可重复性已经成为Pero-LEDs领域的一个新瓶颈。制备Pero-LEDs最关键的步骤是将钙钛矿前驱液转化成高质量的固体薄膜。在以往的大多数报道中,钙钛矿形成时的晶体表面是裸露的,由于成核不均匀,生长不可控,不可避免地会形成缺陷。这些缺陷可能存在于体相晶粒、晶界和界面处,严重限制了器件的性能。 因此,抑制缺陷形成,尤其是非辐射缺陷,对提高器件性能至关重要。



  鉴于此,华侨大学魏展画教授课题组在《Advanced Functional Materials》期刊上发表了题为“Polymer-Assisted Crystal Growth Regulation and Defect Passivation for Efficient Perovskite Light-Emitting Diodes”的文章 (DOI: 10.1002/adfm.202203371)。该工作中,作者开发了一种聚合物渗透处理策略,实现有效和全面的缺陷钝化。具体来说,聚(偏二氟乙烯)(PVDF)聚合物链被混合到半结晶状态的钙钛矿薄膜中。这种渗透处理方法可以通过钙钛矿晶格和PVDF的化学相互作用来调节结晶和钝化缺陷。PVDF分布在薄膜表面和晶界处,同时达到钝化体相晶粒、晶界和界面的效果。最终,获得了具有无孔隙缺陷的表面和少缺陷晶体的高质量钙钛矿薄膜。50个器件的统计分析结果展示出,相应的Pero-LED达到22.29%的最大EQE20.44±0.73%的平均EQE,表现出较好的重现性。该工作为通过聚合物辅助方法控制晶体生长和缺陷钝化以实现高效Pero-LED提供了更好的见解。 



1.钙钛矿薄膜的制备过程原理图。a). PVDF表面处理:将PVDF滴加在完全结晶的钙钛矿薄膜上。该方法中PVDF分布于薄膜表面,起到弱缺陷钝化作用。b). PVDF渗透处理:将PVDF滴加在半结晶钙钛矿薄膜上。该方法中PVDF链可以进入钙钛矿基质中并分布在薄膜的晶界和表面,表现出较强的缺陷钝化和结晶调控能力。



2. 钙钛矿薄膜的形貌和物质组成分布。a-c) 表面SEM图,d-f) 截面SEM图,c) 三种钙钛矿薄膜中各原子(CNCsPbBrF)的深度XPS分析。



3. 薄膜的光电性能分析。三种钙钛矿薄膜的a) 紫外可见吸收光谱,b) 稳态荧光光谱,c) 时间分辨荧光光谱,d) 缺陷态密度表征分析。 



4. 钙钛矿与PVDF聚合物之间的化学相互作用。三种钙钛矿薄膜的a) XRD 图,b) 红外光谱图。c,d) FABr和 FABr+PVDF溶液的NMR 1H谱,e) PVDFFABr+PVDFPbBr2+PVDF溶液的NMR 19F谱,f) 三种薄膜中Pb 4f 峰的XPS结果。 



5. Pero-LEDs的器件性能对比。a)器件结构图,b) 器件的截面SEM图。基于三种薄膜组装的Pero-LEDsc) 电流-电压曲线,d)亮度-电流密度曲线,eEQE-电流密度曲线,f) EQE对比统计直方图。

  该论文的通讯作者为华侨大学材料科学与信息显示研究院魏展画教授,第一作者为华侨大学博士研究生冯文静,博士研究生赵亚萍为共同一作。


  全文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202203371

  下载:Polymer-Assisted Crystal Growth Regulation and Defect Passivation for Efficient Perovskite Light-Emitting Diodes

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(责任编辑:xu)
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