锂（Li）金属的理论容量比传统石墨材料（3860 vs 372 mAh g^-1）高一个数量级，被认为是极有前途的高能量密度电池负极材料。准固态聚合物电解质（QSE）得到了广泛的研究，它是解决包括锂金属电池在内的可充电电池安全问题的有效策略。然而，现有电解质包括准固态聚合物电解质难以与还原性强的锂金属负极和氧化性高的金属氧化物正极同时兼容。因此，开发高安全性准固态聚合物电解质，且同时可以在正、负极材料表面形成耐高氧化和耐高还原电位的SEI层，是构建高能量密度、高安全性锂金属电池的有效手段。

  近日，河南大学特种功能材料教育部重点实验室赵勇课题组设计了一种“含硅聚醚的多功能聚合物网络”，并证明了硅掺杂的聚合物网络结构作为一个多功能单元，不仅可以诱导在正负极表面形成稳定和稳健的富含Li_xSiO_y的SEI层，同时解决了准固态锂金属电池中电解质与正负极的相容性问题，而且具有交联网络的聚合物骨架有利于抑制液态电解质的挥发，提高电池安全性（图1）。

  该工作以“A Multifunctional Silicon-Doped Polyether Network for Double Stable Interfaces in Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries”为题发表在国际学术期刊Small（Small, DOI: 10.1002/smll.202106395）上。河南大学特种功能材料教育部重点实验室博士研究生张琦为论文第一作者，赵勇教授为论文通讯作者。该研究得到中组部、国家自然科学基金委、河南省科技厅、河南省教育厅和河南大学的支持。

图1 准固态锂金属电池中含硅的多功能网络结构在阴极和阳极上形成稳定固态电解质界面（SEI）层、以及聚合物交联网络抑制电解液挥发的示意图。

图2 含硅聚合物光学照片、分子结构、热稳定性和力学性能表征。

图3 含硅聚合物电解质电化学稳定性、离子传导率、抑制电解液挥发的表征。

图4 聚合物电化学性能测试（包括准固态电解质和凝胶电解质的锂金属电池性能表征）。

图5 含硅聚合物电解质和常规凝胶电解质组装的锂金属电池循环前后正极材料LiFePO₄电极形貌和组分表征。

图6 含硅聚合物电解质和常规凝胶电解质组装的锂金属电池循环前后正极材料三元NCM811形貌和稳定性表征。

图7 含硅聚合物电解质和常规凝胶电解质组装锂对称电池的性能测试及其相应结构表征。

  本研究构筑了一种含硅的聚合物网络结构并将其应用到锂金属电池准固态电解质（QSE）中。含硅聚合物上Si-O键和交联结构的引入可以诱导阴极和阳极表面都能形成稳定而坚固的SEI层，组装后的Li|QSE|Li、Li|QSE|LiFePO₄和Li|QSE|LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂电池的循环稳定性均有显著提高。此外，该含硅聚合物网络结构可抑制液态电解质的挥发，从而提高了电池的安全性。硅掺杂的聚合物交联网络结构为构建高性能、高安全性的金属基电池提供了理论基础和技术手段。

  原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202106395