水凝胶是一种三维交联的聚合物网络。受益于对这些网络的灵活设计和合理构建,大量对特定刺激具有响应特征的智能水凝胶受到广泛关注并迅速发展。由骨架聚合物链和有效交联构成的骨架网络是此类软物质的灵魂,响应行为从根本上取决于骨架网络的动态特征。
对此,清华大学梁琼麟教授团队和青岛大学王宗花教授团队提出了理解和指导智能水凝胶先进设计和应用的骨架网络分析(skeletal networks analysis)的全新概念。
图1. 智能水凝胶的骨架网络分析
具体来说,骨架网络响应(skeletal networks response mechanism,SNR)意味着水凝胶的交联网络在响应过程中历经化学反应,至少导致旧的交联的分解或新的交联的生成;非骨架网络响应(nonskeletal networks response mechanism,N-SNR)则定义为交联网络保持结构性稳定的情况,即使发生溶胀、收缩或扭曲。位于侧链的官能团或负载的响应性分子或许历经物理或化学反应,但并不涉及任何骨架网络聚合物链及其交联。
首先,作者综述以葡萄糖响应性水凝胶和DNA基智能水凝胶为代表的化学刺激响应性水凝胶和以光响应和热响应为代表的物理刺激响应性水凝胶,以论证骨架网络分析的原理。
图2. 对不同葡萄糖响应性水凝胶的骨架网络分析
图3. 对不同DNA基智能水凝胶的骨架网络分析
接下来,作者分别总结和讨论了N-SNR水凝胶和SNR水凝胶的骨架网络动态的表征和转换,进一步论述骨架网络分析概念的同时也为智能水凝胶的实际操作提供指导方案。
图4. N-SNR水凝胶的骨架网络动态表征和转换
图5. SNR水凝胶的骨架网络动态表征和转换
然后,作者系统综述了包括生物化学检测、细胞力学传感、药物递送系统以及先进功能水凝胶等在内的智能水凝胶设计和应用,从多种场景全面阐述水凝胶骨架网络分析的科学理论意义和实践指导意义。
图6. 细胞力学传感研究中的骨架网络分析
图7. 水凝胶基药物递送系统中的骨架网络分析
最后,作者在总结智能水凝胶的骨架网络分析的同时,还从探索智能水凝胶材料及其应用的角度和开发水凝胶体系的时空分析方法的角度进行了展望。
以上成果于2021年10月27日在线发表于Advanced Functional Materials(DOI:10.1002/adfm.202108489),通讯作者为清华大学化学系梁琼麟教授和青岛大学化学化工学院王宗花教授。
论文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202108489
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