随着科技发展,传统刚性人机界面在人机交互场景中暴露出与人体力学性能失配、依赖外部电源等局限。与此同时,可穿戴医疗监测、柔性机器人感知等领域蓬勃发展,迫切需要发展新型传感器。水凝胶传感器凭借独特优势,逐渐成为推动相关领域进步的关键技术。导电水凝胶具有优异的机械性能、高离子导电性、良好的生物相容性以及与软组织的相似性程度高,被认为是一种很有前景的候选材料,但要同时实现高机械性能和高导电性却是一个重要的挑战。
近日,河北工业大学化工学院王瑞虎研究员团队模仿蜘蛛丝的软硬多相结构,将线性聚合物非共价地穿入氢键有机框架(HOFs)孔道中,制备了一种软硬多相水凝胶。软硬多相结构促进了能量耗散和离子传输。拉伸强度、韧性和离子电导率分别高达135.23 kPa、2.69 MJ m-3和4.33 ± 0.02 S m-1。所制备的水凝胶传感器具有2.2的高灵敏度和1000次的循环稳定性,能够实时监测人体活动,并与可穿戴手套结合,识别和转换手势。该研究为构建基于HOFs的强韧水凝胶传感器以提高循环稳定性和机械耐用性提供了新方案。
相关论文以“Energy Dissipation Mediated by Multiple Noncovalent Interactions in Hydrogen-Bonded Organic Frameworks-Based Hydrogels for Wearable Gesture-to-Recognition Translation”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上,硕士生刘国辉为论文第一作者,王瑞虎研究员和王丹博士为论文通讯作者。
研究人员首先合成含氟基团的氢键有机框架(HOF-F),然后将低共熔溶剂(DES)扩散至其孔道中进行聚合,形成HOF-F/PDES水凝胶。结构表征显示HOF-F与PDES链之间形成强氢键作用。力学测试表明,COF/PAAm在拉伸和压缩实验中均表现出优异的强度、韧性和能量耗散能力,尤其在循环拉伸和压缩过程中显示出良好的抗疲劳性。在应变传感性能方面,HOF-F/PDES展现出高达4.33 ± 0.02 S m-1的离子电导率,优于多数已报道的聚丙烯酸和聚丙烯酰胺类的水凝胶。将其封装成三明治结构的应变传感器后,该器件在拉伸和压缩状态下均表现出快速、稳定且可逆的电信号响应、宽应变监测范围和高灵敏度。在实际应用中,HOF-F/PDES传感器可贴附于人体手指、肘部、腕部和手腕,实时监测关节弯曲和脉搏跳动,表现出良好的稳定性和抗冻保湿性能。并与可穿戴手套结合,识别和转换手势,在无障碍通信和健康监测中展现出巨大潜力。
图1. HOF-F/PDES的合成示意图。
图2. (a) PDES、HOF-F/PDES、H4FBPy/PDES和HOF-H/PDES的拉伸应力-应变曲线以及(b)相应的韧性和拉伸强度。(c) HOF-F/PDES在拉伸和恢复过程中照片。(d) Ⅰ) HOF-F/PDES提升200 g重物、Ⅱ)打结和拉伸、Ⅲ)抗割性、Ⅳ)抗穿刺性。(e) HOF-F/PDES在应变范围从100%到1400%之间的循环拉伸测试。(f)HOF-F/PDES在94%应变下的压缩应力-应变曲线。(g) HOF-F/PDES在压缩应变范围从10%到80%之间的压缩应力-应变曲线。(h) HOF-F/PDES在50%应变下进行1000次循环的拉伸测试。
图3. (a) PDES、HOF-F/PDES、H4FBPy/PDES和HOF-H/PDES的电导率。(b)与已报道的聚丙烯酰胺和聚丙烯酸水凝胶的拉伸强度、断裂伸长率、韧性及电导率的对比。(c) HOF-F/PDES在不同拉伸应变下的相对电阻变化。HOF-F/PDES传感器实时监人体运动:(d)手指和(e)肘不同弯曲角度、(f)手腕不同弯曲方向、(g)手腕脉搏跳动。
图4. (a)从采集到识别的手部动作信号图。(b)由HOF-F/PDES模块组成电子手套照片以及实时显示手语数字0。(c)从1到0,(d)“ASL”、“很高兴见到你”、“你好吗”和“公交车”的手语照片及对应的电信号。
图5. (a) AAm、AA和ChCl向HOF-F通道中扩散的分子动力学模拟。(b) AAm与HOF-F之间、AA与HOF-F之间、ChCl与HOF-F之间、水与HOF-F之间的范德华相互作用能和静电能。(c) AAm与HOF-F、AA与HOF-F、ChCl与HOF-F、水与HOF-F之间氢键的径向分布函数。(d)软硬多相结构示意图。拉伸过程中的(e)相互作用能变化以及(f)聚合物与HOF-F之间的氢键数。
原文链接https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202514750
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