聚乳酸是一种生物相容、生物可降解的高分子材料,经过熔体或溶液加工后,在食品包装、药物递送和医疗器械等领域有重要应用。聚乳酸包含三种典型的分子链结构:左旋聚乳酸(PLLA),右旋聚乳酸(PDLA)和内消旋聚乳酸(mPLA)。三种手性高分子具有完全相同的化学组成,只有空间手性略有差异。基于这种分子结构特点,以往大量的工作深入研究了手性聚乳酸的结晶行为,通常默认不同手性的聚乳酸完全混溶。近年来,极少数研究开始对聚乳酸的相容性提出了质疑,但至今仍缺少直接的相分离实验证据和深入的热力学理论认识。基于溶液加工技术和对以上问题的考虑,南开大学史伟超研究员课题组在较宽的范围内调整聚乳酸混合物的分子量,研究了聚乳酸溶液在双乳液中的相转变行为,揭示了手性聚乳酸对映体之间存在微弱的排斥相互作用,建立了液-液相分离和结晶之间的热力学相图。研究成果以“Polymer Chirality Modulates Phase Transitions at Liquid-Liquid Interface”为标题,发表在高分子领域权威期刊Macromolecules上,详细阐述了实验方法和理论分析。
图1. 不同分子量PLLA/mPLA/DCM双乳液液滴的相转变过程示意图和微胶囊结构。低分子量混合物通过PLLA的同质结晶形成纺锤形微胶囊,而高分子量混合物由液-液相分离主导形成眼球状微胶囊。
图2. 不同分子量的PLLA/PDLA/DCM双乳液液滴的相转变过程示意图和微胶囊结构。低分子量混合物通过立构复合结晶形成球形微胶囊,而高分子量混合物由液-液相分离主导形成多相共壳微胶囊。
图3. (a) PLLA142k/mPLA66k/DCM和(b)PLLA142k/PDLA142k/DCM溶液的三元相图。DCM代表二氯甲烷,是聚乳酸的良溶剂。黑色曲线为液-液相分离共存线,橙色和绿色线分别代表PLLA和PDLA的同质结晶,紫色线表示PLLA/PDLA的立体复合结晶。黑色和红色图标分别代表HC和SC的饱和浓度。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.4c01739
南开大学史伟超课题组正在以高分子物理为核心开展多学科交叉研究,拟招收2025级博士、硕士研究生。博士研究生申请人应具备高分子物理、软物质物理、或高分子化学等学科的教育背景,有聚电解质研究、散射技术、精确嵌段共聚物合成等方面科研背景优先。拟通过“申请-考核”方式录取,申请人的科研基础主要通过面试交流考察。具体要求请参见南开大学官网:https://chem.nankai.edu.cn/2022/1014/c24089a485729/page.htm
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