碳基材料作为光催化剂用于制氢过程中的水分离具有广阔的前景,然而碳点(CD)的合成通常非常复杂,涉及多个步骤,限制了其实际应用。本研究采用开创性的方法,通过一步式无模板热聚合,将碳点均匀地嵌入多孔石墨氮化碳囊泡(PCNVs)表面。这样就制备出了 CDs/PCNVs纳米反应器,用于在模拟/真实阳光照射下高效光热辅助光催化析出H2。值得注意的是,最佳制备的 CDs/PCNVs-3 样品的 H2 产率为 25.86 mmol h-1 g-1,比纯 PCNVs 高出2.2倍。光催化活性的提高主要源于以下原因:(i) CDs 能有效提高光催化剂表面电子-空穴对的分离效率;(ii) PCNVs独特的多孔空腔结构能通过多次反射和散射改善光的吸收;(iii) CDs的光热转换性能与PCNVs光热纳米反应器的隔热性能耦合,从光热辅助的角度提高了光催化活性。考虑到目前在光催化剂表面改性 CD 的合成方法的简便性和经济可行性,它为开发基于CDs的高效光热辅助复合光催化剂提供了一种前景广阔的策略。
近日,江苏科技大学郭峰/施伟龙课题组在多孔g-C3N4囊泡上生成CDs构建光热辅助光催化纳米反应器,用于高效光催化制氢。该研究成果以“Efficient photothermal-assisted photocatalytic H2 production using carbon dots-infused g-C3N4 nanoreactors synthesized via one-step template-free thermal polymerization”为题发表在Chemical Engineering Journal(影响因子15.1,一区TOP)杂志上。2021级硕士生孙鑫海为该论文第一作者,郭峰/施伟龙副教授为通讯作者。
Fig.2 (a) PCNVs 和 (b) CDs/PCNVs-3 的SEM图像,以及 (c) CDs/PCNVs-3 的特写。(d) PCNVs和 (e, f, g) CDs/PCNVs-3 的TEM图像。(h) CDs/PCNVs-3 的 HR-TEM 和 (i) 元素图谱图像。
Fig.3 (a) PCNVs 和 CDs/PCNVs 复合材料的 XRD 图样和 (b) 傅立叶变换红外光谱。(c) PCNVs 和 CDs/PCNVs-3 的 N2 吸附-解吸等温线和 (d) 孔径分布。(e) 水滴在 PCNVs、CDs/PCNVs-1、CDs/PCNVs-3 和 CDs/PCNVs-5 上的接触角。(f) PCNVs 和 CDs/PCNVs-3 的总谱。CDs/PCNVs-3 复合物的 (g) C 1s、(h) N 1s 和 (i) O 1s 的XPS高分辨率光谱。
Fig.4 (a) 光催化HER性能 (b) PCNVs 和CDs/PCNNVs 复合材料在光照射下的产氢速率。(c) CDs/PCNNVs-3 光催化AQE效率。(d) CDs/PCNNVs-3 的产氢性能与最近报道的其他基于g-C3N4的光催化剂的比较。(e) CDs/PCNNVs-3光催化 HER 的循环测量。(f) 使用前后的 CDs/PCNNVs-3 的 XRD 图。(g) CDs/PCNNVs-3 光催化后的 TEM 图像。
Fig.5 不同反应温度下 (a) BCN、(b) PCNVs 和 (c) CDs/PCNVs-3 光催化产生 H2 的曲线。(d) BCN、(e) PCNVs 和 (f) CDs/PCNVs-3 样品在反应过程中光催化反应器的红外热图像。(g) PCNVs 和 CDs/PCNVs-3 的 H2 演化率与温度的关系。(h) PCNVs 和 CDs/PCNVs-3 在光照和黑暗条件下的 Mott-Schottky 图和 (i) 计算得出的 ND 值。(j) CDs/PCNVs-3 在不同温度条件下的光电流响应曲线和 (k) EIS 图。(l) CDs/PCNVs-3 在不同激发下的 PL 光谱。
Fig.6 (a) BCN、PCNVs、CDs/PCNVs-1、CDs/PCNVs-3 和 CDs/PCNVs-5 的紫外-可见吸收光谱。(b) PCNVs 和 CDs/PCNVs-3 在可见光照射下的光散射模型。(c) (I) BCN、(II) PCNVs 和 (III) CDs/PCNVs-3 在光照开/关条件下的红外热图像和 (d) 温度曲线。(e) 测量和计算 CDs/PCNVs-3 的光热转换效率。(f, g) PCNVs 和 (i, j) CDs/PCNVs-3 的飞秒 TAS 光谱。(h) PCNVs 和 (k) CDs/PCNVs-3 的归一化瞬态吸收时间曲线。
Fig.7 CDs/PCNVs 纳米反应器光热辅助光催化产H2 的机理示意图。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151041
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