水凝胶由于其优异的适应性和柔韧性，在组织工程、软机器人、可穿戴电子等领域具有巨大的应用前景。而传统水凝胶机械强度较弱，严重限制了水凝胶作为承载材料的应用。近年来，研究人员开发了多种策略以获得高强韧水凝胶，但这类水凝胶往往面临着复杂水环境中力学稳定性较差的问题。此外，水凝胶在空气环境中长期使用，不可避免地存在脱水问题，导致材料变脆而无法继续使用。因而，开发高强韧且能适应复杂环境的水凝胶材料目前仍存在较大挑战。
东华大学武培怡/侯磊研究团队前期围绕聚合物材料的强韧化开展了一些工作：基于氢键调控策略构筑了高强韧甲基纤维素/聚甲基丙烯酸超分子类塑性水凝胶，并以此为基础制得兼具高强高模和水塑任意成形的“绿色”塑料（Adv. Mater. 2022, 34, 2201065）；通过在合适的弹性体基质中引入具有协同效应的锂键和氢键，构筑了兼有高机械性能、高离子电导率和鲜艳结构色的光子晶体离子弹性体（Adv. Mater. 2023, 35, 2211342）。
图1. PVA/PMEA复合材料的制备
高强韧PVA/PMEA水凝胶主要基于单体诱导的微相分离和热退火工艺构筑：（1）将PVA溶解在DMSO和DMF组成的混合溶剂中，通过慢速降温形成PVA/DMSO/DMF有机凝胶；（2）将有机凝胶浸泡入丙烯酸甲氧基乙酯（MEA）中进行溶剂置换，产生相分离结构，并将MEA原位聚合形成PMEA以“锁”住相分离结；（3）在100 oC和10 MPa的条件下进行退火处理，进一步提高PVA网络的结晶度。在水中溶胀平衡后，即得到PVA/PMEA水凝胶。
借助纳米相分离结构中的柔性富PMEA相，PVA/PMEA水凝胶在风干后依然保持良好的拉伸率，同时机械性能大幅提升，断裂应力提高至65.4 MPa，韧性高达430.9 MJ m-3。此外，PVA/PMEA在高强韧水凝胶和塑料之间的切换高度可逆，表明了该材料优异的环境自适应性。
以上研究成果以“Amphibious Polymer Materials with High Strength and Superb Toughness in Various Aquatic and Atmospheric Environments”为题发表在《Advanced Materials》上，论文的第一作者为东华大学化学与化工学院硕士研究生万洪博，通讯作者为武培怡教授和侯磊副研究员。
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202307290
- 西南科大常冠军教授和康明教授团队 Adv. Mater.：动态键驱动高强韧复合材料的设计新策略 2024-12-20
- 南开刘遵峰、东华朱美芳院士、中国药大周湘 Nat. Commun.：超细纳米纤维的高强韧聚电解质人造蛛丝和高性能人工肌肉 2024-04-28
- 天津工业大学王润、刘雍/南开大学刘遵峰《Adv. Sci.》：基于氢键纳米团簇的仿蛛丝水凝胶微纤维 2024-04-21
- 北化杨冬芝教授和于中振教授团队 JMCA：环境自适应的辐射冷却与光热双功能微纳米PTFE/石墨烯复合织物 2023-08-24
- 南林李延军教授团队《Nano-Micro Lett.》：竹源纳米纤维异质结衍生碳-环境自适应的宽频电磁波吸收材料 2022-01-19
- 加拿大阿尔伯塔大学曾宏波教授课题组 《ACS Nano》：生物环境自适应性超分子组装的可注射自愈合水凝胶用于胃穿孔修复 2021-05-29
- 西安交大张彦峰教授、成一龙教授团队 Adv. Mater.：基于氢键互锁双连续相增强增韧聚氨酯水凝胶 2024-12-25
