为践行双碳战略和赋能绿水青山，能源是主战场，电力是主力军，电化学储能是重要载体，电极活性材料则决定着电池的服役性能与成本效益。目前，活性材料以过渡金属化合物等无机材料为主，长远看将面临能量受限、资源耗尽、不可持续、成本高、回收难等挑战。以有机聚合物为电极活性材料兼具理论容量高、反应动力学快、来源丰富、可再生、成本低、易加工等潜在优势，成为极具潜力的新一代储能电池材料。然而，有机聚合物电极因活性基团数有限、活性位点暴露受限和电化学利用率低等因素，致使其实际比容量偏低。同时，绝大多数聚合物呈本征电子绝缘性，通常在电极制作时需要添加大量的碳质导电剂，导致电池能量密度大幅降低（导电碳对正极容量贡献极小）。此外，羰基聚合物基于可逆锂烯醇化反应机制，通常用作正极材料，因受制于低电位下（<1.5 vs. Li⁺/Li）聚合物骨架的稳定性，很少报道羰基聚合物为储锂负极，而以同一羰基聚合物为正、负极构建有机全电池的研究几乎未见报道。鉴于此，设计制备比容量高、导电性强、结构稳定的双极性聚合物基活性材料，并以其为正、负极构建对称全电池，对提高电池的服役性能与成本效益具有重要的学术价值和科学意义。

  该工作首先以2，6-二氨基蒽醌（DAAQ）与系列二酸酐单体进行缩聚反应，制备出系列具有不同链结构的聚(醌-酰亚胺)（图1）。研究发现：均苯四甲酸二酐（PMDA）与DAAQ缩聚形成分子量适度的醌基聚酰亚胺（PMAQ），因其共轭效应强、LUMO-HOMO能带隙窄，表现出最高的比容量和最佳的倍率性能。 

  在此基础上，通过PMDA、DAAQ单体在溶液反应过程中掺入碳纳米管，致使PMAQ在碳纳米管表面原位缩聚生长为交织的纳米片，得到核-壳异质结构复合材料(CNT@PMAQ)（图2），改变反应时间可以调节PMAQ壳层厚度。准一维CNT@PMAQ相互连接形成3D分层纳米网络，其中碳纳米管内核提供高效的电子传输路径，而壳层PMAQ纳米片密集交错提供丰富的多孔通道，协同促进羰基和活性位点暴露、电解质渗透和离子快速扩散。 

  研究发现：以CNT@PMAQ为正极，在0.05 A g^-1时比容量高达163 mAh g^-1；以CNT@PMAQ为负极，因其共轭芳环超锂化机制，在0.05 A g^-1时比容量高达1158 mAh g^-1。进一步利用CNT@PMAQ独特的双极性特征，以其为对称电极构建聚合物基全电池，其稳定工作电压达1.8 V，兼具高能量密度、高功率密度和长循环性能（图3, 4）。该工作基于链工程化策略，构造独特的无机/有机核-壳异质纳米结构，提高聚合物电极活性基团数和活性位点利用率，实现了高倍率电荷存储；基于双极性聚合物电极构建对称全电池，为发展高性能、低成本、可持续的新型有机电池提供了新方法和新观点。 

  论文第一署名机构为中南民族大学，第一作者为章庆博士，通讯作者为杨应奎教授。该工作得到国家自然科学基金（52173091, 51973235）、国家民委领军人才支持计划（MZR21001）和湖北省创新群体项目（2021CFA022）等资助。

  原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202211590 

  下载：Rational Integration of Carbon Nanotubes into Chain-Engineered Bipolar Polyimides as Core-Shell Heterostructured Electrodes for Polymer-Based Symmetrical Full Batteries