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西南大学肖波教授团队《Adv. Healthc. Mater.》:光活性家蚕平板丝敷料-用于皮肤感染创面的修复
2022-10-02  来源:高分子科技

  烧伤和创伤等伤口常常容易遭受细菌感染,从而引起败血症、急性肾衰竭和其他感染相关的并发症。耐药性细菌的出现进一步加剧了它们的威胁,耐甲氧西林金黄色葡萄球菌(MRSA)是最为常见的耐药性病原菌。


  针对传统光抗菌材料在黑暗条件下丧失抗菌功能的问题,近日西南大学蚕桑纺织与生物质科学学院(家蚕基因组生物学国家重点实验室)肖波教授团队以绿色、天然的家蚕平板丝为基底材料,利用蒽醌类有机光敏剂与石墨相氮化碳之间的协同效应,开发出一款高效、全天候杀灭细菌的平板丝抗菌敷料。该敷料不仅具有良好生物相容性、高效抗菌活性,同时解决了传统无机光敏材料如二氧化钛等与有机高分子载体之间结合力弱的问题。更为重要的是,该敷料类似于有可充放电太阳能电池,利用有机光敏剂的特定结构,在光照激发条件下发生分子结构重排,将抗菌活性存储起来,并在黑暗条件下缓慢释放活性氧,破坏细菌膜结构,达到持续抑制细菌的目的。相关工作发表于《Advanced Healthcare Materials》上,题为“Flat Silk Cocoon-Based Dressing: Daylight-Driven Rechargeable Antibacterial Membranes Accelerate Infected Wound Healing”




  该研究以绿色、环保的家蚕平板丝为基底载体,实行光敏剂的功能化后,在光照下产生大量活性氧,能有效杀灭细菌,并具有促进胶原蛋白合成、血管再生和创伤修复的功能。不仅如此,该敷料具有优异的生物安全性,在感染创伤修复方面展现了良好的应用前景。 



1. 光活性平板丝的设计、制备和抗菌过程。(A) 和(B)四种光活性平板丝的化学结构和SEM图像;(C) 和(D)光活性平板丝的照片和抗菌示意图;(E)光活性平板丝在光照下的电子转移机制. (F) 相关的化学反应机理。


  图1设计了四种光活性家蚕平板丝样品,并阐明了相关的化学反应机理,平板丝在光照下产生活性氧,对细菌具有杀灭作用。 


2. 不同平板丝的光活性性能研究。(A 到 D) 不同光活性平板丝的前线分子轨道:BD-FSC (A), g-C3N4-FSC (B), g-C3N4/BD-FSC (C) and g-C3N4/PMDA-FSC (D)(E 到 H) 紫外-可见漫反射光谱:BD-FSC (E), g-C3N4-FSC (F), g-C3N4/BD-FSC (G) and g-C3N4/PMDA-FSC (H)(I to L) 样品在光照下DMPO?OH·ESR谱图:BD-FSC (I), g-C3N4-FSC (J), g-C3N4/BD-FSC (K) and g-C3N4/PMDA-FSC (L)(M to P) 样品在光照下DMPO-?O2?ESR谱图:BD-FSC (M), g-C3N4-FSC (N), g-C3N4/BD-FSC (O), g-C3N4/PMDA-FSC (P)(Q)不同光活性平板丝分别在基态和三重激发态下的电子密度。


  为了评价不同平板丝敷料的光活性性能,首先借助于TD-DFT方法计算了四种样品的前线分子轨道,并在光照下对样品释放的羟基自由基和超氧自由基等活性氧成份进行了测定和比较,最后计算了样品在基态和三重激发态下的电子密度。研究结果表明,在四个平板丝样品中,g-C3N4/BD-FSCg-C3N4/PMDA-FSC两个样品在光照下具有较为优异的光活性性能。 



3. 抗菌性能评价。(A 到 C) 不同光活性平板丝样品在光照下对对大肠杆菌、金黄色葡萄球菌和耐甲氧西林金黄色葡萄球菌的抗菌性能;(D) g-C3N4/BD-FSC的循环使用性能;(E 到 F) 不同细菌在杀灭前后的FE-SEMTEM图像:大肠杆菌 (E), 金黄色葡萄球菌 (F) , 耐甲氧西林金黄色葡萄球菌 (G)(H 到 J) SGPI染色图:大肠杆菌 (H), 金黄色葡萄球菌 (I) , 耐甲氧西林金黄色葡萄球菌 (J)(M 和 N) 核酸和蛋白质含量测定。


  图3研究了不同光活性平板丝敷料对大肠杆菌、金黄色葡萄球菌和耐甲氧西林金黄色葡萄球菌等三种细菌的抗菌效果。研究结果表明,g-C3N4/BD-FSCg-C3N4/PMDA-FSC两个样品在光照下对三种细菌的抗菌效果最为显著,这个结果也与图2中光活性性能的测试结果一致。 



4. 光活性储能性能评价。(A 到 D) 紫外-可见漫反射光谱:BD-FSC (A), g-C3N4-FSC (B), g-C3N4/BD-FSC (C), g-C3N4/PMDA-FSC (D)(E 到 H) 样品经过光照后在暗态下DMPO?OH·ESR谱图:BD-FSC (E), g-C3N4-FSC (F), g-C3N4/BD-FSC (G) and g-C3N4/PMDA-FSC (H)(I 到 L) 样品经过光照后在暗态下DMPO-?O2?ESR谱图:BD-FSC (I), g-C3N4-FSC (J), g-C3N4/BD-FSC (K), g-C3N4/PMDA-FSC (L)(M 到 O) g-C3N4/BD-FSC经过光照后在暗态下对三种细菌的抗菌性能;(P) g-C3N4/BD-FSC的重复使用性能。


  图4研究了不同光活性平板丝样品的光活性储能性能。研究结果表明,g-C3N4/BD-FSC具有明显的光活性储能性能,经过光照后在暗态下能够释放较强的活性氧,这个结果与其特有的分子结构有关,其在光照激发条件下能够发生分子结构重排,将抗菌活性存储起来,并在黑暗条件下缓慢释放,从而达到在暗态下抗菌的目的。 


5. 光活性平板丝敷料对感染创伤的抗菌修复作用。(A 到 C)不同敷料在不同时间下的伤口愈合图、愈合面积比和愈合率;(D)(E) 皮肤组织切片的HEMasson染色图。


  图5评价了光活性平板丝对感染创伤的抗菌修复作用。研究结果表明,g-C3N4/BD-FSCg-C3N4/PMDA-FSC两个样品对感染创伤均具有较好的抗菌修复作用,其中g-C3N4/BD-FSC的效果最佳,大鼠的感染伤口在15天内几乎完全修复。 



6. CD45, collagen I and collagen IIIIHC染色分析。


  由图6表明,以g-C3N4/BD-FSCg-C3N4/PMDA-FSC两个样品作为敷料对应的感染创伤在修复阶段(第10天)的炎症情况明显降低,并且在伤口修复后期,重新生长的胶原蛋白较其他敷料对照组更为明显,这说明开发的光活性平板丝敷料具有显著的促进创伤修复的作用。


  该工作由西南大学蚕桑纺织与生物质科学学院(家蚕基因组生物学国家重点实验室)肖波教授、易世雄副教授等完成,易世雄副教授为该论文第一作者,肖波教授为最后通讯作者,代方银教授和葡萄牙Minho大学Subhas C. Kundu教授在该项研究执行和论文撰写过程中提供了大量帮助和有益讨论,为论文共同通讯作者。此研究得到了国家级青年人才计划、国家自然科学基金面上项目、重庆市杰出青年科学基金和中央高校基本业务费优青团队项目等基金的资助。


  原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adhm.202201397

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(责任编辑:xu)
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