塑料废弃物泛滥已成为全球环境治理的核心难题，其中混合塑料因组分间热力学不相容、缺乏低成本规模化相容技术，更是塑料回收领域长期面临的关键技术挑战之一。传统机械回收大多只能实现降级利用，产物多作为低价值填料使用；焚烧与填埋则造成严重的资源浪费与碳排放；现有部分动态交联相容技术仍存在交联剂合成步骤繁琐、依赖化石基原料、规模化放大难度大等问题，制约了混合塑料高值化利用的工业化进程。

  近日，江南大学化学与材料工程学院马松琪教授团队在高分子领域期刊《Macromolecules》发表研究成果，创新性提出“链断裂-接枝-动态交联”三位一体策略，采用市售大宗生物基添加剂，通过无溶剂一步反应挤出工艺实现了混合塑料的高值化升级，将包括消费后废塑料在内的多种异质混合塑料转化为高性能共价自适应网络（CANs），为混合塑料从“废塑料”到“高值材料”的工业化转化提供了可行路径（图1）。

图1 本工作与近年来代表性混合塑料动态交联相容技术的对比：部分代表性技术采用多步合成的定制化交联剂，本工作则基于市售大宗生物基添加剂实现无溶剂反应挤出

核心成果如下：

1.面向工业化应用的策略设计

  图1清晰对比了本研究与近年来顶刊报道的代表性混合塑料相容技术。近年来，领域内顶刊报道的代表性混合塑料相容技术，为混合塑料的高值化回收提供了关键思路与理论支撑；这类技术中的部分代表性方案采用多步合成的定制化交联剂，本工作则另辟蹊径，直接采用市售大宗生物基添加剂实现一步法制备，在原料可得性与工艺简化方面展现出独特优势。可适配PP/PET、PE/PET、PP/PC等多种工业上常见的混合塑料体系，在不同组分的混合塑料中均展现出优异的相容改性效果，为破解混合塑料回收中高值化与工业化难以兼顾的行业痛点，提供了一种颇具潜力的新思路与技术路径。

2.基于多维度表征的反应机理验证

  通过扫描电镜、特性黏度测试、动态流变、酸碱滴定、凝胶含量分析及红外光谱等多维度表征手段，系统验证了“链断裂-接枝-动态交联”的协同反应机理。各项表征结果相互印证，系统验证了聚合物接枝、链断裂及稳定三维交联网络的成功构建，实现了链断裂过程的有效调控，为技术的可靠性提供了坚实的实验支撑（图2）。

图2聚合物接枝、链断裂及动态交联的证明

3.PP/PET体系性能显著提升并实现闭环再加工

  PP/PET体系实现力学跃升与闭环再加工。以工业上产量巨大的PP/PET混合塑料为核心体系，图3全面展现了改性材料的优异综合性能。

  力学性能大幅改善：最优配方下，质量比1:1 的 PP/PET 共混物拉伸强度从空白对照组的 8.0 MPa 提升至 25.8 MPa，增幅达 221%；80 ℃下的蠕变变形较对照组有明显降低，140 ℃热氧老化72 h后仍保持力学完整性，而对照组出现脆裂、粉化现象。

  闭环再加工性能低衰减：基于动态酯键的快速交换特性，材料可通过常规挤出工艺多次再加工；三次热加工循环后，材料仍可保留首次加工样90%以上的拉伸强度与断裂伸长率（图3）。

图3热、机械性能表征

4.策略展示出良好的普适性

  验证了该策略的适用性：不仅对PP/PET、PE/PET、PP/PC等常见二元共混物效果显著，还能有效改性PP/PE/PET三元共混物。更重要的是，该技术可直接处理未经精准分选的真实消费后PE/ABS/PET混合废料，仅需常规清洗、破碎预处理，无需额外的解聚、官能化预修饰等复杂步骤，为解决实际回收场景中塑料组分复杂、难以精准分类的行业痛点提供了可行的技术路径。

图4链断裂-接枝-动态交联策略的普适性研究

5.全生命周期评估显示潜在低碳效益

  图5的AI辅助全生命周期碳足迹评估结果显示，相比传统焚烧处理，该技术每处理1公斤混合塑料可减少3.22~5.14 kg CO?e的温室气体排放。减排效益主要来源于避免塑料焚烧的直接排放、生物基添加剂替代化石原料，以及高值化再生产品对原生塑料的替代，为塑料循环领域的低碳化发展提供了重要的实验数据与技术参考。

图5混合塑料全生命周期碳足迹评估

  该研究发展了一种有望面向工业应用的混合塑料高值化回收新策略，为克服现有回收方法在成本、普适性以及价值保持方面面临的挑战，提供了新的解决方案。该工作以“Scalable Upcycling of Mixed Plastics into High-Performance Covalent Adaptable Networks”为题发表在《Macromolecules》。文章共同第一作者为江南大学硕士生黄镕、王龙涛，通讯作者为马松琪教授。研究得到国家自然科学基金、无锡市太湖人才计划和中央高校基本科研业务费专项资金的资助。

  原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.6c00344