多畴材料广泛存在于磁性薄膜和液晶弹性体等体系中，其微观基元取向和畴分布与材料宏观性能和功能密切相关，在软驱动器、能量耗散系统等领域具有广阔应用前景。然而，传统实验方法难以实现分子尺度微观基元的直观观测与精准调控，限制了人们对多畴材料复杂力学响应机制的深入理解和新型功能材料的理性设计。

  2025年10月3日，相关研究成果以《多畴材料的可编程力学超结构》(“Programmable mechanical metastructures modeling polydomain materials”)为题发表于《Science Advances》(2025, 11, eadz9811)。

  对于多畴液晶弹性体（LCE），由于微观刚性液晶棒状分子与柔性高分子链的配对耦合关系复杂，基于统计理论的均质化本构模型难以直观理解并精准描述微观液晶基元转动与高分子网络的协同变形（图1(a)）。研究人员独辟蹊径，通过使用普通的硬质聚乳酸（PLA）与柔性热塑性聚氨酯（TPU），引入手性参数并利用3D打印设计晶格胞元，构建了宏观尺度的拟液晶超材料（PLCM），实现了多畴序构材料的宏观可视化编程设计与调控（图1(b)）。

图1. 多畴材料示意图。(a) 由棒状分子和聚合物分子链组成的液晶弹性体(LCE)网络结构，以及微观基元的畴分布与取向。(b) 模拟LCE微观结构的拟液晶超材料(PLCM)构筑与多畴序构可视化编程设计与构筑。

  拟液晶超材料（PLCM）能够完美再现真实液晶弹性体在拉伸过程中的独特力学行为（图2(a)）。当两端固支拉伸时，PLCM薄膜出现非均匀剪切S形变形；而对于可转动边界，薄膜会跟随边界旋转来释放剪应力，与真实液晶薄膜一致（图2(a)）。为了预测这一过程，研究人员建立了基于微极理论的均质化模型。将胞元中刚性块的旋转角度作为独立变量，用以类比液晶基元的转动并表征材料的手性特征。该理论预测结果与实验吻合（图2(c)-(d)），从宏观尺度解释了液晶弹性体的非均匀变形机制。另外，PLCM在拉伸过程中展现出明显的多畴-单畴（P-M）相变行为（图2(e)），其材料有序度随应变增加逐渐接近1。通过设计多畴图案的排列方式（图2(f)），可以可视化再现真实液晶弹性体的多畴-单畴演化进程（图2(g)）。

图2. 拟液晶超材料(PLCM)薄膜单轴拉伸和多畴-单畴(P-M)相变。(a) LCE和PLCM薄膜拉伸-剪切变形。(b) 不同指向矢取向和边界条件下，LCE和PLCM薄膜拉伸变形响应。(c) 自由端边界旋转角度与拉伸应变的关系。(d) 不同边界条件下理论与有限元预测结果对比。(e) PLCM薄膜拉伸过程中有序度增加。(f) PLCM薄膜中的多畴分布设计，以及与(g)真实LCE拉伸变形过程中有序度演化对比。

视频1. 拟液晶超材料(PLCM)单轴拉伸与多畴-单畴(P-M)相变演化。

  研究人员进一步灵活调控了拟液晶超材料(PLCM)的应力-应变曲线，从而模拟真实LCE的软/半软弹性响应“平台”特性（图3(a)）。通过构建基元间不同的交联拓扑结构（如简单交联单元和缠结交联单元），研究人员发现软梁（拟高分子链）与指向基元（拟液晶指向矢序构）的脱粘会导致显著的应力平台现象，从而实现对LCE独特力学行为的可编程调控（图3(b)-(d)）。结果表明真实液晶弹性体中的半软弹性力学响应可能源于分子网络不完全交联导致的弱键约束（图3(e)）。

图3. 拟液晶超材料(PLCM)再现真实LCE的软/半软弹性响应。(a) 软弹性和半软弹性应力-应变曲线示意图。(b) PLCM与LCE应力-应变曲线对比。(c) 三种不同交联拓扑结构下的PLCM应力-应变曲线。(d) 不同交联拓扑结构下PLCM薄膜拉伸时的微结构变形演化过程。(e) PLCM拉伸时缠结单元中软梁的脱粘过程。

视频2. 软/半软弹性力学行为的可编程设计。

图4. 多畴PLCM可编程变形设计。(a)-(b) 单轴拉伸PLCM条带的反常Zigzag变形实验。 (c) 实验和有限元计算中变形幅值对比。(d) 理论预测与有限元模拟结果一致。

视频3. 拟液晶超材料(PLCM)可编程Zigzag反常拉伸-弯曲变形实验。

  研究人员通过设计畴的排布取向与分布，实现了受拉伸时的反常Zigzag弯折变形行为（图4），突破了传统认知中材料“受拉变直”的变形规律。另外，拟液晶超材料(PLCM)还可实现应变触发的信息编码与解码功能。例如，基于胞元刚性体旋转方向的二进制编码（图5(a)），使用带有“FDU”符号的多畴排列进行视觉图案加密，在拉伸下图案影藏，卸载后图案重新出现（图5(b)）；在指定应变下显示的九宫格应变解码器（图5(c)）；应变触发的图像信息重构，可在指定应变重构为完整的“花朵”图案（图5(d)）。

  研究成果为多畴材料复杂宏观功能/性能背后所蕴藏的分子尺度拓扑变形机制提供了可视化的理解，也为多畴材料的精确制备与功能基元可编程灵活设计提供了新思路。

图5. 多畴超材料可视化信息编码设计。

视频4. 拟液晶超材料(PLCM)图案信息编码。

  复旦大学智能机器人与先进制造创新学院助理教授杨易凡、博士生张晓亮为论文共同第一作者，徐凡教授是论文的通讯作者，论文合作者包括博士生林昕琦、同济大学助理教授汪婷。研究得到国家杰出青年科学基金、上海市基础研究特区计划、上海市教委等资助。

  原文链接：https://doi.org/10.1126/sciadv.adz9811