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韩国延世大学Cheolmin Park院士团队《ACS Nano》:手性光学突触钙钛矿忆阻器作为可重构物理不可克隆函数
2025-01-19  来源:高分子科技

  物理不可克隆函数(PUFs)被认为是硬件安全的关键组件。这些系统通过利用制造过程中固有的随机变化来生成独特的加密密钥,有效地为每个设备分配一个数字指纹。PUFs因其防克隆的特性、成本效益和抵抗物理攻击的能力而受到重视,广泛应用于防伪、安全认证、强大的身份验证和动态密钥生成。在各种类型的PUFs中,光学PUFs和基于存储的PUFs尤其重要。


  光学PUFs依赖于光与材料微观结构的相互作用,产生几乎无法复制的复杂模式。这些系统利用散射、折射、偏振或荧光等特性,在高安全性应用中使用多种材料,包括聚合物分散液晶、纳米结构材料和自组装纳米材料。相反,基于存储的PUFs利用诸如忆阻器之类的设备中由制造引起的变化。由于其固有的随机行为和高熵性,基于忆阻器的PUFs引人注目,这种性质源于周期性阻抗的变化。它们的可重配置性能允许在单一设备中创建多个挑战-响应对(CRPs),增强安全性并在数据受损时能够重新生成数据库。


  尽管在光学和基于存储的PUFs方面都取得了研究进展,但在单一设备中结合这两种功能仍然是一个未充分探索的领域。整合两者可以通过增加额外的保护层来增强安全性,并通过增加可能的CRPs范围来提高可扩展性。开发能够合并这些功能的材料对于推进安全认证技术和创造高效的安全解决方案至关重要。



  本研究着重于通过将手性钙钛矿纳入忆阻器中来开发一种可重配置的光学和基于存储的PUF。手性钙钛矿能与圆偏振光(CPL)产生独特的相互作用,生成适合CPL敏感应用的光电响应,如光探测器、光诱导记忆和神经形态计算。研究人员展示了一种使用二维手性有机-无机卤化钙钛矿的手性光学突触忆阻器(CSM)。CSM显示出神经形态增强和CPL敏感的光电特性,使其能够生成可重配置的数字指纹。通过使用这些忆阻器的10×10交叉阵列,他们利用阻抗分布数据生成了加密密钥,并将其转换为二进制位。PUF性能指标的提高包括49.8%的互汉明距离(HD)和5.1%的内部HD。这些结果展示了CSM用于安全数据存储、加密和光神经形态应用的潜力,提供了一个用于可重配置忆阻器基PUFs的综合框架。


图1展示了具有10×10交叉阵列结构的手性钙钛矿忆阻器的电阻切换行为。该设备中间夹有一层手性钙钛矿,两端分别是银(Ag)和氧化铟锡(ITO)电极。切换行为由卤素空位(VI+ 和 VBr+)迁移驱动,形成导电丝,使设备在高电阻状态(HRS)和低电阻状态(LRS)之间转换。逐渐的设定/重置过程实现了精确的电流控制,这对于在PUF设备中生成可靠的挑战-响应对(CRPs)至关重要。通过分析50个周期的HRS电流水平的变异性,为CRP生成提供了更高的熵值,而双极性切换确保了设备具有超过1000的高开关比,表现出稳健的性能。


图2展示了含有路易斯碱的R-和S-(MBA)?PbI?(1–x)Br?x的光学和结构特性,重点研究了它基于波长和偏振与光的相互作用。尿素的加入作为路易斯碱,稳定了钙钛矿晶格并通过改善分子排列和结构完整性增强了圆二色性(CD)特性。CD测量显示出在紫外和可见光谱范围内具有明显的光学活性和镜像峰值,这一结果得到了紫外-可见吸收数据的支持。Tauc图分析确定了光学带隙为2.45 eV,而UPS分析提供了能带结构的洞见。一个光电探测器设备证实了其对圆偏振光(CPL)敏感的光电性能。


图3突出显示了基于手性钙钛矿的手性光学突触忆阻器(CSM)的突触特性。受神经突触架构的启发,CSM能够区分圆偏振(CPL)状态,并在CPL照明下生成光电流。通过电压和光刺激展示了如短期增强(STP)和长期增强(LTP)等突触行为。CSM实现了神经形态计算,其应用在MNIST数字识别测试中的表现为例,分别在右旋圆偏振(RCP)、左旋圆偏振(LCP)和黑暗条件下,识别准确率达到82%、73%和67%。设备对CPL的敏感响应和可控的突触强度使其适用于光子人工突触和PUF应用。


图4展示了CSM-PUF的密钥生成协议,利用其光学和电学特性来创建安全的加密密钥。该系统通过调制光子因素(如光强和偏振角)以及电脉冲属性(包括脉冲数量和幅度)来操作。通过相邻单元间的差分电流感测生成二进制响应,不同的挑战产生独特的响应。受CPL状态影响的导电率变异增加了熵。一个10×10的CSM阵列使用这种方法产生了一个50位的响应。CSM-PUF的可重配置性允许通过完全数据擦除和重新编程生成多个加密密钥。


图5展示了可重配置CSM-PUF的密钥生成过程。设备首先被初始化为低电阻状态(LRS),然后系统地重置为高电阻状态(HRS),从而启用挑战-响应对(CRPs)的生成。在CPL条件下放大的导电率变异增强了熵和随机性。这一过程在重新配置和比特校正后达到了近乎最优的互汉明距离(49.8%)和改善的内部汉明距离(5.1%)。在温度和环境变化条件下进行了可靠性测试,展示了经过自组装单层(SAM)和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)钝化处理后的稳定性。二进制信号被转换为条形码和二维码,展示了该设备生成安全、防篡改的加密密钥以进行实时认证的能力。


  该工作以“Chiroptical Synaptic Perovskite Memristor as Reconfigurable Physical Unclonable Functions”为题目发表在《ACS Nano》上,文章第一作者是延世大学材料学院在读博士生HoYeon Kim。通讯作者为Cheolmin Park院士。该研究得到韩国国家自然科学基金的支持。


  原文链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.4c11753


通讯作者简介


Cheolmin Park 教授,韩国科学院/工程院两院院士,延世大学(QS 56)杰出教授, H-index 66。目前担任Director of BK21 Education and Research Division for Futuristic Human-centric Materials, Director of Center for Artificial Synesthesia Materials Discovery,以及Board of Directors in Materials Research Society (MRS)。他于1992年和1995年在首尔国立大学获得学士和硕士学位, 2001年在麻省理工学院获得博士学位,2001-2022年,在哈佛大学担任博士后研究员。2002年9月起,在延世大学成立Nanopolymer课题组,研究方向涉及光电材料和器件,钙钛矿以及低维纳米材料,能量收集等并探索其在柔性传感,发电和交互显示器件的广泛应用。迄今已在Nature materials, Nature communications, Science advance, Energy & Environmental Science, Advanced materials等期刊发表270多篇SCI论文。

课题组网站:https://yonseinpl.wixsite.com/nanopolymer

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(责任编辑:xu)
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