中国科大李良彬/崔昆朋教授团队 Macromolecules：汽车PVB胶片在宽温度和应变速率范围内的变形和断裂行为

2024-08-17 来源：高分子科技

聚乙烯醇缩丁醛（PVB）胶片是一种由PVB树脂通过塑化挤压成型的高分子薄膜材料，具有高度透明、力学强度高和优异粘接性能等特点，是汽车安全玻璃的核心材料。PVB胶片作为一类高技术壁垒产品，长期被国外所垄断，国内产品性能（如低温抗冲击性）与国外差距明显。为深入研究汽车胶片的结构和宏观性能，中国科学技术大学李良彬/崔昆朋教授团队围绕汽车级PVB胶片开展了一系列的研究工作。团队利用上海光源超小角 X 射线散射（USAXS），首次在增塑 PVB 中发现了蝴蝶散射图案，它反应了百纳米尺度下拉伸诱导的层状相分离结构。基于此，团队提出了一个初步的模型来解释增塑 PVB 的变形机理，其中氢键的断裂与重构、应力-浓度耦合导致相分离结构的形成、相结构的塑性变形与破坏为耗散能量的主要机制，赋予了PVB 优异的力学性能（Macromolecules, 2023, 56, 7, 2663-2674）。进一步，团队利用原位 USAXS 和双折射技术研究了增塑 PVB的多尺度松弛行为。从宏观应力、介观相分离结构和微观链段取向的角度阐明了增塑 PVB 中结构的多尺度松弛行为（Macromol. Rapid Commun, 2023, 44, 2300226）。另外，结合固体核磁共振、介电弛豫谱和动态力学分析等技术，团队研究了缩醛基团长度对该类聚合物在不同长度尺度上结构和动力学异质性的影响（Polymer, 2024, 295: 126741）。

近期，团队系统研究了在较宽的拉伸速度和温度范围内PVB胶片的形变和断裂行为。通过动态力学分析中的粘弹性模量、加载-卸载测试中的滞后能、单轴拉伸测试的断裂功及纯剪切测试的断裂韧性分析，揭示了本征粘弹性和拉伸诱导相分离对增塑PVB变形与断裂过程中能量耗散的关键作用。在增塑PVB 中，拉伸诱导相分离对断裂能量耗散有显著贡献，延缓了裂纹扩展，并增加了断裂应变。这项研究不仅为理解非晶态聚合物（特别是通过动态键增韧的非晶态聚合物）的变形与断裂行为提供了重要见解，还为设计具有类似结构且在变形和断裂过程中具备卓越能量耗散能力的非晶态聚合物提供了指导。该工作以“Deformation and Fracture Behaviors of Tough Plasticized Poly(vinyl butyral) across Broad Temperature and Strain Rate Ranges”为题发表在《Macromolecules》上。中国科学技术大学国家同步辐射实验室博士研究生杨二杰为第一作者，郭航副研究员和崔昆朋教授为该论文的通讯作者。该研究得到国家自然科学基金（52273028）和国家重点研发计划（2020YFA0405800）的支持。

图1. 增塑PVB 的小应变动态力学响应。（a）储能模量（E’）和损耗模量（E’’）随频率变化的主曲线；（b）损耗因子（tan δ）随频率变化的主曲线；（c）水平位移因子（a_T）和（d）垂直位移因子（b_T）随温度变化的主曲线。参考温度T₀设定为20℃。

图2. 增塑PVB的加载-卸载拉伸行为。（a）不同拉伸速度（2 mm/min、10 mm/min、50 mm/min、100 mm/min、500 mm/min、1000 mm/min，对应应变速率为0.0033/s、0.0166/s、0.083/s、0.166/s、0.83/s、1.66/s）下的应力-应变曲线，温度20℃。（b）不同温度下滞后能(U_hys)与应变速率（

）的关系。（c）使用从小应变流变测试中获得的相同位移因子a_T和b_T，构建滞后能（U_hys）与应变速率（

）的主曲线，参考温度为T₀=20℃。

图3. 增塑PVB在-50℃至60℃的温度范围内的力学行为（速度100mm/min）。（a）完整PVB 的应力-应变曲线。（b）完整PVB 的断裂强度和断裂应变随温度的变化。（c）使用从小应变流变测试中获得的相同位移因子a_T和b_T，构建断裂功 (W_rupture) 与应变速率 (

) 的主曲线，T₀=20℃为参考温度。

图4.缺口PVB在-50℃至60℃的温度范围内的力学行为（速度100mm/min）。（a）缺口PVB 的应力-应变曲线。（b）缺口 PVB 的断裂应力和断裂应变随温度的变化。

图5. 纯剪切试验下增塑PVB的断裂行为。(a) 平均裂纹扩展速度V_p与温度的关系。(b) 不同温度下断裂韧性Γ与平均裂纹扩展速度V_p的关系。(c) 利用小应变流变数据相同的位移因子a_T和b_T，构建断裂韧性Γ与V_p的主曲线。(d)利用新的位移因子，构建断裂韧性Γ与V_p的主曲线。(e) 通过双折射图像捕获的能量耗散分布（温度30℃，速度100 mm/min拍摄）。

图6. 不同温度/速率下缺口增塑PVB 的裂纹扩展的临界应变。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c00911

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（责任编辑：xu）

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