天工大范杰/张青松/夏兆鹏 Mater. Horiz.：可用于冬季运动中的智能运动识别的耐寒、高拉伸性离子导电水凝胶

2024-03-22 来源：高分子科技

随着社会的发展，人们对于健康和运动的关注度越来越高，因此智能运动监测设备也越来越受欢迎。然而，现有的传统传感器存在一些问题，比如在寒冷的冬季运动中易受到冰冻的影响，且易受微生物污染，这些问题限制了它们的实际应用。因此，研究一种具有抗冻性和高度可伸展性的新型传感器材料，对于解决这些问题具有重要意义。

本研究制备了一种多功能的离子导电水凝胶，该水凝胶具有高强度、良好的导电性、透明度、抗冻性和抗菌性能。研究人员通过在聚乙烯醇（PVA）和羧甲基纤维素（CMC）的基材中引入交联的AAm和VBIMBr共聚物网络，通过自由基聚合反应构建了这种水凝胶。由于共聚物之间的多种相互作用，包括共价交联、多重氢键相互作用和静电相互作用，所得到的离子导电水凝胶表现出高拉伸强度（360.6 kPa）、大断裂伸长率（810.6%）、良好的韧性和疲劳抗性能。VBIMBr的引入赋予了PCPAV水凝胶良好的透明度（约92%）、高离子电导率（15.2 mS/cm）和抗菌活性，且在低于零度的温度下具有良好的柔性和导电性。值得注意的是，该水凝胶具有广泛的应变范围（0-800%）、高应变灵敏度（GF = 3.75）、快速响应、长期稳定性和极佳的耐久性，使其能够检测到大关节运动和微小肌肉运动。

图1. PCPAV水凝胶的合成机理以及交联相互作用。

图1展示了多功能离子导电水凝胶（PCPAV）的合成机理以及分子链之间的相互作用。通过共价相互作用、多重氢键相互作用以及静电相互作用的协同作用构成了PCPAV水凝胶的三维网络结构。

图2. PCPAV水凝胶的机械性能、透明度和电导率

如图2所示，PC₁PAV₂₀水凝胶能够拉伸、弯曲、扭转、打结、压缩，并且具有抗切割的能力。PC₁PAV₂₀水凝胶具有最大的断裂伸长率（约800%）和断裂强力（约360 kPa），并且具有约1100 kPa最大抗压强度。水凝胶的透光率和电导率均随着VBIMBr含量的增加而增加。

图3. PCPAV水凝胶的防冻性和保水性

如图3所示，PC₁PAV₂₀水凝胶表现出较强的环境适应性，与不含VBIMBr的PC₁PAV₀水凝胶相比， PC₁PAV₂₀水凝胶具有更好的防冻性和保水性。

图4. PCPAV水凝胶的抗菌性能

如图4所示， PCPAV水凝胶对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的抗菌效果均随着VBIMBr含量的增加而明显增强。PCPAV水凝胶的抗菌活性这可归因于两个方面，一方面，VBIMBr中咪唑阳离子的正电荷与细菌细胞膜中的磷酸基团之间存在静电相互作用，导致VBIMBr优先吸附在细胞膜上。另一方面，VBIMBr末端烷基链会插入细胞膜的亲脂区域，引起细胞膜穿孔，造成不可逆的物理损伤，最终导致细菌死亡，从而达到抗菌的目的。

图5. PCPAV水凝胶应变传感器的传感性能

为了表明PCPAV水凝胶作为应变传感器在柔性可穿戴电子产品中的潜力，对其进行了传感性能的研究。结果如图5所示，水凝胶传感器具有出色的传感可靠性、稳定性、响应时间、信号同步性和耐用性。

图6. PCPAV水凝胶应变传感器监测大尺度关节运动

图7. PCPAV水凝胶应变传感器检测微小肌肉运动以及用作书写板和电子笔

将水凝胶组装成传感器，它可以检测人体不同关节的运动，并且在低温下同样能够输出稳定的电信号（图6）。此外，它还可以检测声带振动、面部表情等微小肌肉运动。特别是，可以检测到脉搏的跳动。此外，它还可以作为书写板应用于防伪和保密设备中，水凝胶还可以用作电子笔拨打电话，表明其在人机交互领域中的应用潜力（图7）。

总结展望：

在这项工作中，研究人员通过简单的自由基聚合和随后的冻融循环两步过程成功制备了一种多功能PCPAV离子导电水凝胶。该水凝胶具有改善的机械性能，这是通过精心设计的网络结构和相互作用来实现的。由PVA 链、CMC 链和 PAV链形成的半互穿网络结构是改善水凝胶机械性能基础。此外，多重交联网络结构，包括共价交联网络，多重氢键相互作用以及静电相互作用也有助于提高水凝胶的机械性能。此外，水凝胶中由氢键和静电作用组成的物理交联网络还赋予了水凝胶良好的自我恢复和抗疲劳性能。VBIMBr的引入是赋予PCPAV水凝胶多功能性的关键，包括出色的透明度（~92%）、高离子导电性（15.2 mS/cm），优异的抗菌活性，并且在-20°C的温度下仍能保持柔韧性和导电性。特别是，PCPAV水凝胶还表现出宽工作范围（0-800%）、高应变灵敏度（GF=3.75）、快速响应、长期稳定性和耐用性。PCPA水凝胶的上述优异特性使其有望应用于柔性水凝胶传感器，用于健康监测、人体运动检测、软机器人、离子皮肤、人机界面和其他可穿戴电子设备。

原文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/mh/d3mh02013d

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（责任编辑：xu）

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