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江西师大陈义旺教授、南昌大学孟祥川副研究员 AM：原位聚合物框架策略通过缓解“咖啡环”效应实现可印刷和高效的钙钛矿太阳电池
2024-01-10  来源：高分子科技
关键词：原位聚合 聚乙二醇二丙烯酰胺 聚合物框架 高效 钙钛矿太阳能电池

  有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿材料因其优异的光电特性已成为光伏(PV)应用的理想候选材料。近年来，钙钛矿太阳电池(PSCs)的认证效率已突破26%。实际上，发展钙钛矿光伏产业化的关键是在PSCs中实现高质量、高稳定性功能材料的大面积沉积。尽管溶液法印刷凭借工艺简化、成本低廉等优势已在高通量生产薄膜半导体电子器件方面备受关注。然而，在薄膜印刷过程中“咖啡环”效应(CRE)导致的宏观胶体颗粒分布不均匀、晶体质量劣化等问题使得可印刷的可重复制造的钙钛矿太阳组件(PSMs)仍面临着重大挑战。


  近期，江西师范大学陈义旺教授、南昌大学孟祥川副研究员在Adv. Mater.发文，通过调节Marangoni对流强度，有效缓解了钙钛矿前驱体在半月板印刷过程中的CRE。在文中，作者将可原位聚合的聚乙二醇二丙烯酰胺(PEGDAM)框架应用到前驱体中，聚合物框架单体不仅能与前驱体中的活性成分形成化学官能团键，还能在室温条件下通过原位聚合形成网络结构，通过空间屏障效应有效控制前驱体胶体颗粒在印刷过程中的无序运动。更重要的是，原位聚合物框架的引入均匀化了薄膜退火过程中的热扩散，调节了前驱体的粘度，进而调节了Marangoni number，利用Marangoni对流去平衡毛细流动，进一步缓解了CRE。确保获得高结晶度和高均匀性的大面积钙钛矿薄膜，大大提高了湿法印刷工艺的可重复性以及将其应用于高效钙钛矿PV技术的可行性。因此，这项工作为探索前驱体流变学以满足PSMs的大面积、高质量和均匀沉积要求奠定了基础，并为利用半月板涂层技术印刷高效PSCs的未来研究趋势提供了新的视角，促进了其印刷制造和商业化转型的进步。 


图1. PEGDAM与钙钛矿的相互作用机理。(A) PEGDAM的分子结构；(B)成膜过程中钙钛矿前驱体的成核结晶相变示意图；(C) PEGDAM溶液的照片，在室温下保存1天和25天；(D)添加和不添加PEGDAM的前驱体在新鲜和老化状态下的DLS光谱；(E)钙钛矿、PEGDAM和含PEGDAM的钙钛矿的FTIR光谱；(F)钙钛矿晶体表面与PEGDA和PEGDAM的最佳吸附构型和结合能；(G)钙钛矿薄膜的Pb 4f XPS光谱；(H)钙钛矿、PEGDAM和含PEGDAM的钙钛矿粉末的TGA曲线。 


图2. CRE的缓解机制。(A)钙钛矿前驱体的剪切速率与粘度曲线；(B)冷却测试时钙钛矿薄膜的红外热成像(5 × 5 cm2)；(C)钙钛矿前驱体在溶剂蒸发过程中的液膜演化示意图；(D) 5 × 5 cm2钙钛矿薄膜照片，插图显示观察到的环状结构；(E)不同倾斜角度下钙钛矿前驱体与衬底的接触角；(F)在不同倾斜角度的衬底上形成的钙钛矿薄膜的表面形貌（左侧为AFM图像，右侧为SEM图像）。 


图3. 大面积钙钛矿薄膜的结晶质量。(A)低放大倍率下交联钙钛矿晶粒的TEM图像和晶粒之间的钙钛矿-聚合物大分子配合物（黄色突出显示的区域1和2），图像1对应快速傅里叶变换图像，图像2对应钙钛矿-聚合物复合交联边界；(B)钙钛矿薄膜的GIWAXS图；(C)印刷的5 × 5 cm2钙钛矿薄膜的结晶质量均匀性汇总，选择(001)特征峰的FWHM进行统计；(D) PL映射谱(E)紫外可见吸收和稳态PL谱；(F)含和不含PEGDAM钙钛矿膜的空穴或电子扩散长度和迁移率；(G) SCLC模型测量的纯电子器件的暗J-V曲线；(H) PSCs的热导纳光谱(TAS)测量；(I)能级排列示意图。 


图4. 大面积钙钛矿薄膜的晶格稳定性。(A)钙钛矿膜PEGDAM优化前后表面残余应力释放示意图；(B, C)含和不含PEGDAM的钙钛矿膜在深度50和450 nm处的2θ-sin2?线性拟合；(D, E)薄膜应力测试仪测量了钙钛矿薄膜的应力分布。 


图5. 器件的光伏性能和稳定性。(A)孔径面积为0.04 cm2的冠军PSCs的J-V曲线，附图为器件结构示意图；(B) PSCs的外量子效率(EQE)测量，以及相应的积分短路电流密度；(C)在最大功率点测量的性能最佳器件的稳态电流密度和PCE与时间的关系；(D) 50个器件的PCE分布直方图，分别为改性和未改性；(E)未封装器件在25°C氮气气氛中的长期稳定性；(F)面积为25 cm2的冠军PSMs J-V曲线；(G)封装后的PSMs在25°C、相对湿度(RH) 55%条件下的环境稳定性。


  相关工作以In-situ Polymer Framework Strategy Enabling Printable and Efficient Perovskite Solar Cells by Mitigating “Coffee Ring” Effect为题发表在Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202310752)，江西师范大学硕士生李林峰为第一作者，江西师范大学陈义旺教授、南昌大学孟祥川副研究员为论文共同通讯作者。该研究工作致谢国家自然科学基金（U20A20128, 52203311, 52103244）、江西省自然科学基金（20231ZDH04036, 20232BAB214028）、江西省 "双千计划 "科技创新高端人才项目（jxsq2023101111）、国家博士后创新人才计划（BX2021117）和中国博士后科学基金（2021M700060）等项目的资助。


  原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202310752

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（责任编辑：xu）
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