吉大宋文龙教授、中科院理化所王树涛研究员《Adv. Mater.》：受黏膜启发的电响应润滑超分子共价水凝胶

2023-10-01 来源：高分子科技

人体各器官或器官之间的生物功能一般是在动态的液体环境中实现的，如眼、胃肠道、呼吸道、宫颈黏膜中的粘液、软骨中的滑液等。黏膜在生物电信号或生物化学信号的作用下分泌的粘液，与界面/表面的润滑密切相关。同时，黏膜也可以为生理营养物质的输送和生物信号的交流提供保护。然而，对于受黏膜启发的水凝胶来说，能够在外部刺激下动态的分泌液体且保持水凝胶整体框架不发生改变是一项重大的挑战。

近日，吉林大学宋文龙教授课题组和中国科学院理化技术研究所王树涛研究员课题组合作发展了一种受黏膜启发的电响应润滑超分子-共价水凝胶。该水凝胶由丝素蛋白电响应超分子非共价部分和聚丙烯酰胺/聚乙烯醇共价互穿网络组成。在电场的作用下，水凝胶发生部分的凝胶-溶胶转变，阴极侧水凝胶表面会随着电场的施加形成溶胶层，从而模拟黏膜分泌粘液的动态过程（图1）。在电场调节下，水凝胶的摩擦学性能、力学性能、表面模量及表面粘度、微观形貌、浸润性等都随之发生相应改变。同时，通过在聚合物网络中引入具有不同带电侧基的电响应组分，验证了这种制备电响应润滑超分子-共价水凝胶方式的普适性。这种受黏膜启发的电响应超分子-共价水凝胶为设计仿生黏膜、软体驱动器或机器人提供了一种可行途径。

图1：电场作用下受黏膜启发的超分子-共价水凝胶的电响应机理。(a) 黏膜表面粘液状态示意图。(b)和(c) 电场作用下受黏膜启发水凝胶的电响应机理。

利用超分子和共价网络协同策略，合成的受黏膜启发的超分子-共价水凝胶在阴极侧的摩擦系数会随电场作用时间逐渐从0.115 ± 0.005降低到 0.062 ± 0.003（图2a和c）。通过水凝胶的电流也会随电场作用时间的变化（图2b）。该水凝胶的力学性能如断裂强度约为3.60 ± 0.18 MPa（图2e），且会随体系中共价组成聚乙烯醇含量的增加而增加。相较于水凝胶体系中单一组分的力学性能：聚丙烯酰胺水凝胶 (2.49 ± 0.21 MPa)、聚乙烯醇水凝胶 (0.005 ± 0.001 MPa)和丝素蛋白水凝胶 (0.47 ± 0.03 MPa)，该水凝胶都要展现更好的力学性能（图2f），从而保证其后续应用的潜力。

图2：受黏膜启发的超分子-共价水凝胶表面摩擦及理化性质表征。

电场作用下水凝胶的表面可以随电极的转换明显观察到溶胶层的出现和消失（图3a, b和c）。水凝胶表面溶胶层厚度随电场作用时间约从53μm增加到116μm（图3d）。水凝胶表面浸提液的丝素蛋白荧光强度也会随着电场施加的时间而增加（图f），进一步印证了水凝胶电响应润滑的机理。

图3：受黏膜启发的超分子-共价水凝胶表面溶胶层的表征。

图4：受黏膜启发的超分子-共价水凝胶的摩擦学行为。

实验中制备的系列水凝胶表面的摩擦系数在电场施加后明显下降，表现出良好的电场响应性（图4a）。其中摩擦系数的变化差别会随着丝蛋白在水凝胶中含量的减少而降低（图4b）。在一系列可控的荷载和剪切速率的调控下，该水凝胶表面的摩擦力保持良好的电场响应性（图4c和d）。同时该水凝胶表面的摩擦系数在电场施加前后展现可逆性。

图5：受黏膜启发的超分子-共价水凝胶制备方法普适性的探究。

为了探究受黏膜启发的超分子-共价水凝胶制备方法的普适性（图5），实验中选定的一系列电响应聚合物，其重要特点是高分子链的侧基是带电基团，能够发生电凝胶化。当把这一类电响应聚合物引入到水凝胶设计中，新制备的水凝胶都表现出电场响应润滑特性，从而证明了制备方法的普适性。

该成果近期以Mucosa-Inspired Electro-Responsive Lubricating Supramolecular-Covalent Hydrogel为题发表在Advanced Materials上（Adv. Mater. 2023, 2307705）,文章的第一作者为吉林大学化学学院博士生康剑烨，通讯作者为吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室的宋文龙教授。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202307705

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（责任编辑：xu）

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