相比于其他类型的有机太阳能电池，全聚合物太阳能电池（all-PSCs）因其具有良好的光热稳定性和优异的机械柔韧性而受到广泛关注。随着“聚合化小分子受体（PSMAs）”这一策略的提出，经过近些年的快速发展，all-PSCs的能量转换效率（PCE）已超过16%。然而，一方面，报道的大多数给体-受体（D-A）型PSMAs表现出有限的电子迁移率（μ_es ≈10^-4~10^-5 cm² V^-1 s^-1），这限制了电子的传输/收集；另一方面，低数均分子量（M_n ≈7~15 kDa）的PSMAs也会影响到器件长期运行稳定性以及未来柔性可拉伸器件的应用。因此，开发兼具高电子迁移率和高分子量的聚合物受体至关重要。

图1.（a）all-PSCs中的聚合物受体化学结构和器件结构示意图；（b）锡化单体BSeI-Tin和（c）聚合物受体的合成路线图。

  在近年来研究中，南方科技大学郭旭岗教授团队发现双噻吩酰亚胺及其衍生物是一类发展高性能D-A型n-型聚合物的优秀基元（Acc. Chem. Res. 2021, 54, 3804-3817）。除了传统的D-A高分子骨架构建策略之外，最近兴起的受体-受体（A-A）型策略已经被证实为发展共面性高、能级低和迁移率高的n-型聚合物有效方法之一。在此基础上，该团队发展了锡化双噻吩酰亚胺（BTI-Tin），基于此制备了一系列A-A型n-型聚合物（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 14449-14457; Adv. Mater. 2020, 32, 2004183; J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 1539-1552; Adv. Mater. 2021, 33, 2102635; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202214192; Adv. Mater. 2023, 35, 2210847），并大幅度提升了有机电子器件的性能。

  为了更好的比较PY5-BSe和PY5-BSeI的电子传输性质，该团队通过有机场效应晶体管（OTFT，图3a-b）和空间电荷限制电流法（SCLC，图3c）分别测试了两个聚合物受体的电子迁移率。经过器件优化后，PY5-BSeI测得的最大电子迁移率分别为μ_e,OTFT =0.29 cm² V^-1 s^-1和μ_e,SCLC =1.03×10^-3 cm² V^-1 s^-1，远高于PY5-BSe（μ_e,OTFT =0.066 cm² V^-1 s^-1和μ_e,SCLC =3.81×10^-4 cm² V^-1 s^-1）。随后通过对掠入式广角X射线衍射（GIWAXS）进行分析（图3d-f）发现，PY5-BSeI薄膜表现出更高的结晶度，这与其更高的电子迁移率结果是一致的。

图3.（a-b）聚合物受体在有机场效应晶体管中的转移曲线图；（c）聚合物受体通过SCLC测试的电子迁移率曲线图；（d-f）聚合物受体薄膜的二维和一维GIWAXS图。

图4.（a）优化all-PSC器件的J-V曲线；（b）PCE与M_n的关系图；（c）优化all-PSC器件的EQE曲线；（d）15个器件效率统计分布图；（e）共混膜的SCLC电子迁移率；（f）共混膜的SCLC空穴迁移率。

  原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202308306

  郭旭岗教授课题组网址：https://faculty.sustech.edu.cn/guoxg/