青科大贺爱华教授团队《Compos. Part A》：揭示反式橡胶链序结构对橡胶纳米复合材料动态性能的贡献
2023-07-20 来源：高分子科技
具有优异动态性能（高抗疲劳、低磨耗、低滚动阻力）的橡胶纳米复合材料由于涉及制品的安全性、环保性及长服役寿命等一直是人们关注的热点。研究证明，在橡胶基体内引入结晶聚合物对橡胶纳米复合材料综合性能影响较大，且结晶聚合物与橡胶材料的相容性、结晶结构的尺寸、结晶结构与橡胶基体的相互作用均对复合材料的动态性能产生较大影响。因此，发展结晶性新型合成橡胶材料，通过调控橡胶晶体结构对橡胶纳米复合材料进行改性具有重大意义。
图1.原始TBIR共聚物的1H-NMR谱(A)、DSC曲线(B)、熔点Tm和结晶度Xc (C)、馏分分布(D)
研究发现，当10份的TBIR与NR共混时，不同链序结构的TBIR对最终NR/TBIR复合材料动态性能的影响明显不同。TPI段较长的TBIR共聚物(如TBIR-1、TBIR-2、TBIR-3)对NR基复合材料的疲劳性能有较好的改善作用。因为结晶性TPI嵌段在NR基体中可形成有序的结晶相畴，使橡胶基体具有较高的强度和模量，从而抑制填料团聚，改善填料分散，且TPI片层堆叠可以抑制裂纹扩展，诱导裂纹分支，降低能量耗散。同时发现，与含有中等结晶度TBIR-1 (结晶度9.4%)的NR/TBIR-1 硫化胶相比，含有低结晶度(结晶度4.1%) TBIR-3 的NR/TBIR-3硫化胶呈现了优异的综合性能 (伸张疲劳寿命提高51%，滚阻降低6%，耐磨性提高6%，撕裂强度基本不变)。（图2）。因为NR/TBIR-3硫化胶中构筑了更均匀的聚合物三元网络结构 (硫交联键、氢键和纳米尺度的聚合物片晶堆叠结构) ，赋予复合材料优异的动态力学性能和综合性能。参与硫化交联TBIR-3在NR复合材料中可形成纳米级片晶结构，不仅提高硫化胶基体的强度和模量，改善填料分散性，而且NR与TBIR-3之间共硫化交联显著提高了片晶与NR基体的相互作用，使其抗疲劳性能大大提高，同时片晶结构也能阻止裂纹的扩展并诱导裂纹支化，从而耗散能量，提高疲劳性能。本研究致力于构筑高性能橡胶复合材料理想的聚合物网络结构，探究影响橡胶复合材料动态性能的关键因素。
图2.TBIR单体序列结构分布与力学性能的关系
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.compositesa.2023.107462
个人链接：https://gfz.qust.edu.cn/info/1273/5720.htm（欢迎加入）
贺爱华课题组长期招收推免直博生，硕、博士研究生和博士后等；研究方向包括Ziegler-Natta催化剂及其催化机理研究，新型合成橡胶材料，高性能聚烯烃材料，橡胶纳米复合材料及高性能橡胶等。欢迎对相关研究方向感兴趣的同学/博士/学者邮件联系：aihuahe@iccas.ac.cn。
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（责任编辑：xu）
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