吉林大学张文科教授团队 Macromolecules:单分子力谱方法研究聚合物单晶中α??弛豫的动态分布
2023-06-15 来源:高分子科技
αc弛豫是一种与半结晶聚合物材料的机械和铁电性能有关的次级弛豫现象,可以被分离出多个独立的弛豫过程,包括α1弛豫(折叠区的链环和晶区表面的链尾的运动)和α2松弛(晶区内部沿c轴的旋转或扩散运动)。量化链旋转和链扩散的动态分布将为开发具有特定功能的材料奠定基础。然而,受空间分辨率的限制,传统研究方法很难准确区分二者并量化其动态分布情况。
图1.聚乙烯单晶的SMFS实验。(A)PE单晶中力诱导熔融的示意图。插图为PE单晶的AFM高度图。(B)PE单晶在39℃时获得的典型的力-拉伸(F-E)曲线。(C)类型Ⅰ和类型Ⅱ曲线的峰间距ΔL1和ΔL2的统计图。(D)三种类型曲线的解折叠力值统计图。
图2.PE单晶的解折叠路径。(A)三种类型力曲线的放大观察和相应的运动转变示意图。(B)解折叠事件的示意图。(C)中间态的稳定性和寿命对比。
图3.温度对αc弛豫的影响。(A)PE单晶在不同温度下得到的典型F-E曲线。(B) 三类曲线比例的定义。(C) L2/L和L3/L随温度变化图。
图4.拉伸速度对αc弛豫的影响。(A)链翻转和扩散的转变温度随拉伸速度变化图。(B)阿伦尼乌斯图。
图5. αc弛豫对PE的纳米力学性能的影响。(A)解折叠力值随温度变化图。(B)三种类型的力曲线的能量耗散对比。
综上所述,该研究工作中提出了一种新型单分子研究方法,可以用于探测晶杆水平的αc弛豫过程,准确区分并量化链翻转和链扩散在不同温度和拉伸速度下的动态分布情况。由于破译了解折叠路径背后的链动力学,并且不受传统方法中同位素标记的限制,这种单分子力学方法原则上适用于广泛的半结晶聚合物体系的链动力学研究。相关研究结果对开发具有优良力学性能的半结晶聚合物材料具有重要意义。
原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c00561
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(责任编辑:xu)
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