生活中，胶粘剂被广泛用于粘接各种不同物品。近年来，迅猛发展的柔性电子产品，如柔性显示器，可拉伸触摸面板，可折叠屏幕，皮肤电子，植入式医疗设备，和软体机器人等，给胶粘剂带来了新的挑战，即如何以柔性的方式组装各种组件。现有的聚合物胶粘剂，如典型的压敏胶(PSA)，虽然满足柔软和可拉伸的要求，但固有的粘弹性特性严重阻碍了其在工程实践中的应用。例如，在循环拉伸下残余应变会逐渐累积从而引起屈曲、松弛会产生的残余应力、以及粘合剂和被粘物之间的应变不匹配会导致褶皱，这些现象往往进一步发展成界面开裂和应力腐蚀，最终导致器件实效。尽管近年来研究者们致力于开发粘弹性较小的胶粘剂，但是目前采用的方法大多通过调节和改性单网络聚合物的方法，这就不可避免地遇到胶粘剂的一个本征矛盾，即超弹性和粘附性之间的矛盾。

  研究人员以聚（丙烯酸丁酯）为本体，以聚（丙烯酸丁酯-co-丙烯酸异冰片酯）为表面来举例说明这一原理（图2A）。通过调节交联剂的含量，制备了一系列的聚丙烯酸丁酯超弹本体和聚（丙烯酸丁酯-co-丙烯酸异冰片酯）强粘表面。最终选取交联剂含量为2%的聚丙烯酸丁酯（PBA-2%）为超弹本体，其迟滞为0.9%，而表面粘接能只有6.44 J m^-2；交联剂含量为0.1%的聚（丙烯酸丁酯-co-丙烯酸异冰片酯）[P(BA-co-IBA)-0.1%]为粘接表面，其粘接能有2028 J m^-2, 而迟滞为35.4% (图2D，2F)。通过分子间设计，粘接层预聚物在本体材料形成的拓扑缠结或者通过表面修饰二苯甲的方法嫁接聚合物的方法，形成本体聚合物和表面粘接聚合物强的界面。最终获得的超弹胶HEA，在100%应变下表现出4%的低迟滞和270 J m^?2的强粘附，其拉伸性能与本体相当 (图2B-G)。通过柱状图对比了各类弹性体的本体迟滞值 (图2E) 和表面粘接能 (图2G)。

  在使用寿命周期内，粘合剂通常需要经受持久的静态/循环载荷。研究人员分别分析了超弹胶HEA在两种工况下的长期稳定性：单轴拉伸工况和剪切工况。单轴拉伸工况（图4A）中，研究人员分别对HEA、PBA-2%、P(BA-co-IBA)-0.1%进行了动态循环加卸载的稳定性测试（图4B），以及静态松弛性能的研究（图4C）。剪切工况（图4D）中，由于本体材料PBA-2%弱的粘接表面，研究人员对比了HEA、P(BA-co-IBA)-0.1%的静态蠕变性能（图4E）和松弛性能（图4F）。很明显，HEA具有更好的稳定性。

  超弹胶兼具超弹性和粘附性，使得一些新的器件功能得以实现，例如无基线漂移的强粘附离子传感器和柔性折叠屏。对于离子传感器（图5A-F），研究人员通过将二（三氟甲磺酰）亚胺锂（LiTFSI）加入到超弹胶各基质中，合成了一种可拉伸、弹性和粘附的离子导电HEA。该HEA离子传感器，在循环加卸载过程中，具有恢复速度快，信号不漂移等优点，相较于大残余应变变化下电阻值漂移的粘弹胶而言，在离子传感器上的应用更有优势。此外，研究人员展示了HEA在模拟折叠屏方面的应用（图5G-J）。这种使用软粘合剂组装多层不同力学性能叠层结构正在变得普遍，例如，便携式设备的柔性、可折叠的屏幕，其承载的重复变形是不可避免的。然而，当现有的光学透明粘合剂粘附在更高模量的粘附物上时，并且经受反复变形后，会发生蠕变，导致界面断裂或起皱，这两者都显著降低了器件的光学性能。而HEA缓解了这一问题，在循环弯曲剪切滑移中，也依旧高效工作。

  综上所述，该文章报道了一种通过解耦聚合物网络中的超弹性和粘附性来设计合成可拉伸的超弹胶(HEA)。所得到的HEA在100%应变下具有低迟滞4%，粘接能高达270 J m^?2，优异的光学透明度，热稳定性，以及抗循环疲劳、松弛和蠕变的长期稳定性。另外，该工作进一步展示了基于HEA特有性质而实现的两个应用：离子传感器和叠层薄层压板结构。所提出的HEA原理简单而通用，其设计和合成为广泛的工程应用提供了丰富的可能性。

  该工作最近以“Stretchable Heterogeneous Polymer Networks of High Adhesion and Low Hysteresis”为题发表在《ACS Appl. Mater. Interfaces》上。文章第一作者是南方科技大学力学与航空航天工程系博士研究生张平；合作作者包括南方科技大学力学与航空航天工程系博士研究生周伟裕、何耘丰，研究助理徐子怡以及材料科学与工程系硕士研究生李懋春；通讯作者为南方科技大学力学与航空航天工程系杨灿辉助理教授和洪伟教授。

  原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c12658

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