水凝胶因其优越的生物相容性和可拉伸性而广泛应用于柔性电子和生物医学领域。以往的研究表明,含水量对水凝胶的弹性和断裂行为有显著影响。然而,含水量对水凝胶粘接性能的影响尚未得到系统的探讨。基于此,西安交通大学刘子顺课题组对不同含水量下的聚丙烯酰胺水凝胶进行了一系列实验,揭示了水凝胶的物理粘接性能与其含水量之间的相关性。研究发现,随着含水量的变化,水凝胶的粘接能发生非单调的变化。水凝胶的表面链密度和体能量耗散以及水凝胶与基底界面处的含水量和有效接触面积这四个因素共同导致了这一关系。其中,当含水量极低(~30%)时,聚丙烯酰胺水凝胶的粘接能比高含水量时高出一个数量级。根据这一研究结果,可以通过调整水凝胶的含水量来调控其粘接性能,甚至实现可逆粘附。
该研究通过对含水量在23%~95%(质量分数)范围内的18种不同含水量的聚丙烯酰胺水凝胶进行90度剥离测试发现水凝胶与玻璃硬基底的粘接能与水凝胶的含水量之间存在显著相关性(图1)。有趣的是,粘接能与含水量的关系并非单调,根据曲线变化趋势的不同,可以将其划分为四个区域。如何解释这一非单调的变化?一般认为水凝胶-刚性基底体系的粘接能包括两部分:表征共价键/非共价键断裂的本征粘接能和由于粘接界面附近水凝胶变形产生的体能量耗散。基于这一概念,并结合剥离实验结果,该研究提出当含水量变化时,聚丙烯酰胺水凝胶的表面链密度和体能量耗散以及水凝胶与基底界面处的含水量和有效接触面积这四个因素协同导致了水凝胶粘接能的变化(图2)。进一步地,该研究对不同含水量区间内这四个因素的影响分别进行了探究。该研究还发现,当聚丙烯酰胺水凝胶处于极低的含水量(~30%)时,其物理粘接能比高含水量时高出一个数量级,这为提升水凝胶的粘接性能提供了一种简便的方法。
图1 聚丙烯酰胺水凝胶的粘接能随含水量的变化
图 2 影响水凝胶粘接性能的四个因素
该论文的第一作者为西安交通大学国际力学应用中心博士生周梓棣(Zidi Zhou),共同作者为西安交通大学国际力学应用中心雷金成(Jincheng Lei)助理教授,通讯作者为西安交通大学国际应用力学中心刘子顺(Zishun Liu)教授。作者感谢国家自然科学基金委(项目号:11820101001,12172273)的资助。
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.polymer.2022.124730
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