“上帝创造了固体，恶魔创造了表面”。在反式钙钛矿电池器件中也不例外，相对于钙钛矿上界面而言，其下界面具有更多微米、纳米级的孔洞。作为钙钛矿生长的基底，聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺] (3Me-PTAA)这一明星空穴传输材料 (HTM)与钙钛矿前驱体溶液脾性不合，即由于极性溶剂和缺电子的阳离子和富电子的PbI₃^-离子之间的静电相互作用，使钙钛矿前驱体溶液具有强极性；由于非极性的三芳基基团包裹着氮核，使3Me-PTAA表面呈现非极性。这种非极性表面阻碍了钙钛矿前驱体溶液的均匀铺展，产生了高缺陷态密度的埋底界面，增强了界面非辐射复合，从而降低电池性能。

  近日，福建物构所先进功能材料实验室高鹏研究团队设计了一种新型的空穴传输材料——聚[双(4-苯基)(2,4-二甲氧基苯基)胺] (2MeO-PTAA)。宛宛类卿，可2MeO-PTAA是有些高表面能在身上的。这是因为两个非对称取代给电子的极性甲氧基基团增强了2MeO-PTAA的色散分量，增加了表面极性，从而提高了其表面能。这种较高的表面能可以增加异相成核过程中钙钛矿晶核与聚合物空穴传输层之间的粘附力，2MeO-PTAA/钙钛矿界面接触更加紧密 (SEM截面图)，不仅促进了空穴的抽取 (TRPL, EIS, TPC)，而且降低了载流子复合损失(TAS, TPV)。基于2MeO-PTAA的钙钛矿电池器件效率为20.23%，填充高达84.31%。其较低的理想因子意味着Shockley–Read–Hall陷阱复合也得到了抑制。

  此外，根据细致平衡模型拟合实际的J-V曲线进一步分析了器件内部的能量损耗机制。将能量损耗细分为串联电阻损耗、并联电阻损耗、体复合损耗和表面复合损耗。仿真结果表明，基于2MeO-PTAA的器件表面复合损耗和并联电阻复合损耗比例大大降低，这得益于无孔洞高质量的2MeO-PTAA/钙钛矿界面。本研究提供了一种更有效的改善钙钛矿前驱体溶液在聚合物HTM上浸润性的方法。

图1 分子的物理性质

图2钙钛矿在两种分子上的结晶过程

图3 器件的光电转化性能

图4 器件高填充的分析

图5器件内部损耗机制的分析

  文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c23942

通讯作者介绍：

  高鹏，博士，博士生导师，研究员，海外高层次人才引进计划青年项目入选者。于2010年毕业于德国马普高分子研究所并获得化学博士学位。2011-2015年于洛桑联邦理工学院从事博士后工作，专注于近红外吸收染料及杂化钙钛矿材料设计合成。博士和博士后期间在SCI期刊上发表原创性论文与综述90多篇，受邀撰写书章节2部。其中部分研究成果以第一/通讯作者身份发表在J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Chem. Mater.、Chem. Sci.等高档次杂志期刊上，多篇论文被选为期刊封面或热点论文。截止目前根据google scholar统计，个人SCI H-index为58, 文章总引用近30000次。2017年1月筹建先进功能材料实验室（LAFM），担任研究员和课题组长，专注于与稀土元素相结合的有机光电功能材料，开发新型高效光伏及电（光）致发光材料。