西湖大学王怀民团队 ACS Nano：仿生二聚化四肽形成双组分液晶水凝胶
2022-03-03 来源：高分子科技
通过分级组装和结晶形成的各向异性结构在生命系统中起着至关重要的作用。然而，基于短肽的自组装系统通常包含随机排列的纳米纤维，形成各向同性的水凝胶。调节纳米纤维的分级组装，以使其进一步排列形成具有各向异性的纳米纤维束和纳米级晶体，在多肽组装领域仍然具有挑战性。
图1 纳米纤维束和双组分液晶水凝胶的形成示意图。
西湖大学王怀民研究团队使用设计的仿生四肽分子，利用手性和分子间相互作用调节纳米纤维束的分级组装，实现了双组分系统中液晶水凝胶的自发形成（图1）。首先，作者合成了具有不同电性的多肽及其对映体，在生理条件下，单组分多肽不会形成组装体。将带有正电性和负电性的组分等摩尔混合，多肽通过自组装形成纳米纤维，进一步通过纳米纤维间的相互作用，形成具有各向异性的纤维束。由于不同的堆叠模式和分子间相互作用，与同手性组装体相比，异手性肽的混合物自组装成具有更大宽度的纳米纤维束（图2和图3）。将四肽分子中的赖氨酸替换为精氨酸，由于更强的分子间相互作用，水凝胶的力学性能提高了近30倍（图4）。该工作以“Biomimetic Heterodimerization of Tetrapeptides to Generate Liquid Crystalline Hydrogel in A Two-Component System”为题发表在《ACS Nano》。
图2. (a)纳米纤维束形成过程示意图。(b)四肽的分子结构和本研究中的四肽序列列表。
图3. 纳米纤维束的TEM图。
图4. 水凝胶的力学性能。
这项工作利用具有正负电性的四肽形成了一系列双组分液晶凝胶。实验结果和分子模拟数据表明，液晶相行为的变化和力学性能的差异依赖于多肽的分子间相互作用和手性。体外细胞毒性实验表明，多肽混合物对细胞增殖的毒性可忽略不计，表明了水凝胶的生物相容性。此外，作者结合光敏基团来调节水凝胶的机械性能并引入正交功能，这表明系统的可编程能力。这项工作提出了一种生成具有可控特性和各向异性纳米纤维束的有效方法，可以满足组织工程、细胞培养和再生医学等领域对结构各向异性的需求。理论计算部分得到了西湖大学工学院李文彬研究员的支持。西湖大学理学院博士研究生吴碧寒为本文第一作者，理学院王怀民研究员为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金优秀青年基金等经费的资助。
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.1c09860
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（责任编辑：xu）
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